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水系鋅碘（Zn-I₂）電池因其高能量/功率密度、安全性和成本效益而被認為是一種很有前途的儲能系統。然而，多碘化物穿梭導致嚴重的活性物質損失和Zn腐蝕，從而限制了Zn-I₂電池的循環壽命。

在此，澳大利亞阿德萊德大學喬世璋教授、廣東工業大學林展教授等人受淀粉和碘之間顯色反應的啟發提出了一種結構限域策略，通過使用廉價的天然生物聚合物淀粉主體來抑制Zn-I₂電池中的多碘化物穿梭。由于其獨特的雙螺旋結構，淀粉通過鍵合效應將各種碘物質強烈限制在螺旋鏈內，這已通過DFT模擬得到證實。

此外，一系列吸附實驗證明了淀粉對各種碘物質（碘化物、三碘化物和碘）的綜合利用性。原位拉曼展示了對Zn-I₂電池中以I₃^–/I₅^–為中間體的可逆I^–/I₂轉換機制的新認識，其中，I₅^–是淀粉/聚碘化物復合物中的主要物質，與淀粉雙螺旋結構的相互作用也比I₃^–強。因此，在充電過程中臭名昭著的多碘化物穿梭溶解在淀粉基Zn-I₂電池中得到有效抑制，這已通過原位紫外-可見光譜證實。

圖1. 淀粉抑制多碘化物穿梭

因此，淀粉基Zn-I₂電池具有高比容量（0.2 A g^-1時為182.5 mAh g^-1）和約100% 的優異庫倫效率，表現出優異的電池可逆性和穿梭抑制。此外，該電池在4 A g^-1 下10000次循環和10 A g^-1下50000次循環后的容量衰減可忽略不計，實現了創紀錄的壽命。此外，該研究進一步揭示了多碘化物與鋅負極之間的直接反應會加劇鋅的腐蝕和副產物的形成，從而導致活性鋅的快速消耗，這也是傳統Zn-I₂電池循環壽命有限的根本原因。

XPS和AES深度剖面表征證明，得益于淀粉對多碘化物穿梭的顯著抑制，由多碘化物引發的Zn腐蝕可以得到明顯抑制且很少形成負極副產物。因此，這項工作不僅提供了對Zn-I₂電池失效機制的系統理解，還提出了一種有效的多碘化物捕獲結構限域策略，從而實現高可逆和長壽命的 Zn-I₂電池。

圖2. 抑制鋅負極的多碘化物腐蝕

Polyiodide Confinement by Starch Enables Shuttle-Free Zn-Iodine Batteries, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202201716

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喬世璋/林展AM: 新紀錄！50000次循環的無穿梭Zn-I2電池！

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