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曹安民/袁榮忠Small Methods：4.6V高壓LiCoO2正極的回顧與展望

層狀LiCoO₂(LCO)是目前和可預見的未來便攜式電子產品最重要的正極之一。不斷推動提高LCO的截止電壓可實現更高的容量，例如，4.6 V時的容量為220 mAh g^-1，而4.45 V時的容量為175 mAh g^-1，不幸的是，由于嚴重的副反應和不可逆的相變，這伴隨著嚴重的容量退化。因此，對LCO的嚴格控制對于應對未來應用中與高壓挑戰相關的固有不穩定性至關重要。

中國科學院化學研究所曹安民、巴斯夫杉杉電池材料(寧夏)有限公司袁榮忠等首先討論了LCO的晶體結構和電化學性能之間的關系以及4.6 V時的失效機制。然后，總結了4.6 V LCO控制策略的最新進展，重點關注體相結構和表面性質。最后，對基于LCO的鋰離子電池（LIBs）的未來工作進行展望。

圖1 從LCO中電化學提取Li⁺過程中a和c 數和相位的變化

盡管高壓LCO（HV-LCO）取得了長足的進步，但不得不承認HV-LCO的整體性能還差強人意。下面作者列出了可能有助于HV-LCO進一步向實際應用發展的研究方向和機會。

（1）HV-LCO的退化機制是一個復雜的過程。例如，關于電化學過程中LCO的表面性質的信息仍然有限，特別是對于其充電至高電壓。盡管已經為表征LCO付出了巨大的努力，但關于充電/放電過程中表面結構的了解仍然很少，這使得建立清晰的HV-LVO表面結構-電化學性能關系成為一項具有挑戰性的任務。非常需要能夠在原子尺度上實現原位分析的先進技術來更好地描述HV-LVO的表面特性。

圖2 體相退化

（2）雖然體摻雜和表面涂層等不同的控制策略在提高HV-LCO的循環穩定性方面繼續顯示出可喜的效果，但合適的涂層類型或摻雜元素的發現主要采用試錯法，這通常涉及費力和重復的實驗。利用高通量計算AI技術高效快速篩選HV-LCO具有重要意義。

（3）目前對高壓LCO穩定化的研究通常僅限于展示不同的控制策略，以提高其電化學性能的可能性。為了實現HV-LCO的可能應用，有必要加強綜合努力以提高適合大規模應用的整體性能。對此，不僅要求對LCO的所有合成控制具有可重復性、可靠性和規模化生產的可擴展性，還需要形成高壓穩定電解質和粘結劑等不同方向的研究工作。此外，考慮到報告的結果通常是半紐扣電池這一事實，還需要對全電池進行更多的數據收集和分析工作。

圖3 表面處理策略

Advancing to 4.6 V Review and Prospect in Developing High-Energy-Density LiCoO2 Cathode for Lithium-Ion Batteries. Small Methods ( IF 14.188 ) Pub Date : 2022-03-24 , DOI: 10.1002/smtd.202200148

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