鋰硫（Li-S）電池被認為是下一代鋰電池的有希望的候選者，但其商業化仍受多硫化物穿梭和鋰枝晶生長問題的影響。電解液中的離子電動調節對于緩解Li-S電池中的多硫化物穿梭和枝晶生長具有重要意義。

在此，中南大學韋偉峰教授等人受離子交換膜可調溶質-聚合物相互作用的啟發，通過原位凝膠化在電解質中植入由甲基丙烯酸異氰基乙酯接枝聚乙烯亞胺（PEI-IEM）構成的離子選擇性“皮膚”。受益于該設計皮膚中的超支化網絡結構和豐富的極性基團（-N-H-/-C=O-），基于PEI-IEM的凝膠聚合物電解質（GPE）實現了合理的多硫化物和鋰離子調節并提高了安全性：

（1）多重具有電負性的親和位點提供了雙Li-N和Li-O相互作用來錨定多硫化物，從而強烈抑制穿梭效應；

（2）離子自濃縮動力學導致Li⁺的局部濃度高于本體溶液中的濃度，從而在鋰負極上產生高效的鋰離子傳導和無枝晶的鋰沉積物；

（3）高度交聯的聚合物骨架可防止液體電解質（LE）的泄漏和易燃性。

圖1. 基于PEI-IEM的GPE的合成、結構和表征

電化學測試表明，基于PEI-IEM基GPE的Li-Cu電池顯示出穩定的循環性能，在高達700次循環后保持穩定的99.13% 的庫侖效率（CE），而具有LE的電池在275次循環后觀察到CE快速衰減至52.58%。在3.54 mg cm^-2的高S負載下，具有基于PEI-IEM的GPE的電池在0.1C下循環100次后仍可獲得 650.6 mAh g^-1的高可逆容量。甚至在60℃、1C條件下，該電池循環200次后仍保持601.6 mAh g^-1的高可逆容量，對應平均每循環0.17%的低衰減率。

此外，定制的10 Ah額定容量軟包Li-S電池在低電解質/S比（2.6）和負/正容量比（2.4）條件下也實現了412.7 Wh kg^-1的高比能量。總之，這項研究為離子選擇性皮膚策略開辟了可能性，以減輕多硫化物穿梭和枝晶生長同時促進高能/安全鋰硫電池的發展。

圖2. Li-S軟包電池制造和實際測試

Implanting an ion-selective “skin” in electrolyte towards high-energy and safe lithium-sulfur battery, Matter 2022. DOI: 10.1016/j.matt.2022.04.017