共同一作：Zhe Liu, Nicholas Rolston
通訊作者：Tonio Buonassisi, Reinhold H. Dauskardt
金屬鹵化物鈣鈦礦是高效的太陽能吸收劑且與低成本溶液處理方法兼容，因而有望應用于新興的薄膜光伏技術。目前，擴大制造工藝是鈣鈦礦技術在商業化道路上的關鍵研究領域之一。盡管在使用旋涂的學術實驗室中，鈣鈦礦太陽能電池的效率超過25%，但這種處理方法無法擴展到生產線。對于新的可擴展鈣鈦礦制造工藝，通常需要數月乃至數年才能大規模實現工藝控制和可重復性，而評估該技術的潛力通常需要數年時間。其中，關鍵挑戰之一是有許多工藝參數需要在高維參數空間中共同優化，如前體成分、速度、溫度、噴頭/噴嘴高度等。
為此，麻省理工學院Tonio Buonassisi、斯坦福大學Reinhold H. Dauskardt（共同通訊）等人提出了一種機器學習（ML）引導的順序學習框架，用于鈣鈦礦太陽能電池的制造工藝優化。作者將該方法應用于快速噴涂等離子體處理（RSPP）技術，從而實現鈣鈦礦器件的露天制造。在篩選100個工藝條件的有限實驗預算情況下，作者證明基于RSPP制造的器件最佳效率提高至18.5%。該模型通過三項創新實現：通過將來自先前實驗的數據作為概率約束在實驗工藝之間進行靈活的知識轉移；在選擇下一個實驗時結合主觀人類觀察和ML洞察力；在對高效器件進行局部探索之前，使用貝葉斯優化（BO）定位感興趣區域的自適應策略。
此外，在虛擬基準測試中，與傳統的實驗設計方法相比，該框架在有限的實驗預算下實現了更快的改進。這項工作以“Machine learning with knowledge constraints for process optimization of open-air perovskite solar cell manufacturing”為題發表于國際頂級期刊Joule（IF=41.248）。
要點1：順序學習工藝優化
對于一般框架，首先從工藝條件的實驗計劃開始，并在第一輪中使用無模型抽樣方法。然后，通過RSPP方法制造鈣鈦礦太陽能電池并在標準測試條件（STC）下使用太陽模擬器測量PCE。利用工藝參數和器件PCE的實驗數據，作者訓練回歸模型來學習工藝-效率關系，然后預測未采樣區域的PCE。最后，通過獲取函數和約束信息對預測結果進行評估并由此計劃進行新一輪實驗。
圖1. 具有概率約束的鈣鈦礦太陽能電池順序學習優化示意圖
基于之前45個工藝條件的數據集，作者將PCE性能最佳的器件定義為PCE超過17%，而性能良好的器件則定義為PCE超過15%。在BO指導的實驗中，其中45個工藝條件達到了>15%的PCE（47%成功率），10個工藝條件達到了>17%的PCE（12% 成功率）。相反，在拉丁超立方抽樣（LHS）指導的50個工藝條件的實驗中，其中6個性能良好（12%成功率），1個性能最佳（2%成功率）。此外，最佳工藝在不到100個條件下產生了18.5%的最佳效率，而LHS和之前實驗中的器件從未達到18%的PCE。
圖2. 利用BO等方法可視化太陽能電池PCE實驗數據
由于六維參數空間難以可視化，因此作者選擇了加工速度和基板溫度兩個參數作為說明，進而為目標函數和兩個約束函數生成回歸模型。目標函數包含實驗測量的主要信息，可由繪制工藝-效率關系圖獲得。概率約束的組合是基于對薄膜質量的視覺檢查所包含的附加層（約束函數1）和以前的實驗結果（約束函數2）。
進一步，作者根據所使用的選擇標準（PCE或薄膜質量）確定所得的采集值并為順序學習方法提供框架，即模型如何從每個批次中學習以推薦新的工藝條件從而實現更高的性能。其中，概率約束1是基于高質量薄膜概率計算的，概率約束2是基于器件之前的實驗數據集中實現高于平均PCE的概率計算的。兩種概率約束函數都進行了縮放以減少約束影響，并防止對采集函數的修改過于苛刻。
包括LHS的初始采樣在內，作者共為器件優化進行了5輪實驗。第1~3輪的實驗遵循BO采集功能的建議，概率約束從第1輪開始影響采集。由于預算有限，作者僅在最后一輪選擇了不同的采集方法。為了進一步改進PCE，作者圍繞回歸模型預測的最佳條件，在工藝條件的較小窗口內進行了局部優化。
為了增加找到最佳值的概率，作者使用高斯過程（GP）作為一種環柵技術來識別概率最高的區域，并結合一些技術來實現開發和探索的平衡。因此，最后的20個條件包括最佳模型預測條件、最佳開發條件的最近鄰及該區域需進行更多探索的LHS條件。
通過將六維參數空間投影到二維成對等高線圖，可實現對經過訓練的工藝-效率關系回歸模型的可視化。對于等高線圖中的每個點，作者對剩余的四個變量進行了200次抽樣并使用回歸模型預測了200個工藝條件的 PCE。這些等高線圖是二維縮減空間中最大PCE的流形圖，該流形圖還告知不同工藝變量之間的相關性及其對器件效率的影響。作者還將建議的實驗條件投影到等高線圖上，這有助于解釋算法的決策并防止每一輪的錯誤。
作者使用經過充分訓練的“教師”回歸模型進行了模擬“虛擬”優化，以對順序學習和傳統DoE方法進行基準比較。“教師”模型是一個帶有決策樹的梯度提升回歸模型，它使用為這項工作獲得的所有實驗數據（來自圖2B中所示的BO框架和LHS的數據）進行了訓練。
圖6. 順序學習框架與模擬工藝優化中的其他實驗設計方法的基準測試
觀察結果表明，在前100個條件中，BO方法在改善PCE方面的表現明顯優于 OVATS、LHS和FS-PGS方法。BO方法可促進在工藝優化過程中非常快速地接近最優，因為它在探索的少量工藝條件下表現出令人印象深刻的加速。在120個條件后，OVATS開始超越BO方法。此外，基于知識約束方法的BO在160個條件后開始表現優于常規BO方法，FS-PGS方法在190個條件后趕上了BO方法。BO方法改進速度的下降表明順序學習的未來改進可能涉及自適應采集策略，該策略根據算法認為的優勢在不同的采集方法之間切換。
在這項工作中，一種新的順序學習框架，即具有知識約束的BO方法被用于鈣鈦礦太陽能電池的工藝優化，該框架智能地結合了先前來自初步優化實驗的數據和研究人員對鈣鈦礦薄膜質量的視覺評估。具有知識約束的BO框架流程有效地模仿了“常規”迭代優化方法，并允許在優化過程中靈活地結合多個信息源。與常規BO相比，知識約束的概念顯示出2個關鍵優勢：在篩選100個工藝條件后在露天條件下實現了18.5%的效率，這是迄今為止使用RSPP方法獲得的最高PCE。此外，BO框架的真正優勢是在少量實驗預算內迅速接近最佳值，這可能需要進一步開發自適應采集策略。總之，這種具有知識約束的BO框架可廣泛應用于鈣鈦礦光伏器件的工藝優化和材料篩選。通過將實驗室規模器件的學習融入大面積模組的優化，這將有助于應對鈣鈦礦光伏擴大化的挑戰。
Machine learning with knowledge constraints for process optimization of open-air perovskite solar cell manufacturing, Joule 2022. DOI: 10.1016/j.joule.2022.03.003
https://doi.org/10.1016/j.joule.2022.03.003
原創文章，作者：v-suan，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/14/de67c1bc86/
