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上大/南洋理工/華理NML：GQD介導原子層2H-MoS2合成，用于高效催化HER

電催化水分解產氫中制氫是實現全球碳中和的一種有前途的方法。為了實現有效的能量轉換，需要設計和開發穩定和經濟的電催化劑。半導體2H相二硫化鉬(2H-MoS₂)由于其低成本，儲量豐富和無毒性，已經成為商業Pt基催化劑的主要替代品。與體相MoS₂不同，近單層2H-MoS₂納米片(2H-MoS₂ NSs)由于其高比表面積和表面活性而引起了顯著的關注，使其成為催化析氫反應(HER)的有吸引力的候選者。

為了進一步提升2H-MoS₂ NS的HER活性，研究人員已經探索了幾種化學或物理方法來調制2H-MoS₂ NS的電子結構，包括光照射，高能離子轟擊，激光燒蝕和物理濺射。然而，這些方法通常需要苛刻的實驗條件，如超臨界水熱，爆炸性氣體氛圍和高風險試劑等，這限制2H-MoS₂ NS的實際應用。因此，迫切需要開發一種在溫和條件下制備近原子層2H-MoS₂ NS的方法，以推進其電催化實際應用。

近日，上海大學王亮、南洋理工大學劉政、雷振東和華東理工大學練成等在理論計算的指導下通過石墨烯量子點(GQDs)輔助的水熱法制備了近原子層2H-MoS₂納米片(ALQD)。

具體而言，研究人員首先通過理論計算證明，GQD中的吸電子基團可以擴大2H-MoS₂的層間距，有效地促進2D 2H-MoS₂ NSs的形成；此外，Mo和S作為潛在的活性位點，由ALQD的吸電子基團激活，從而導致增強的HER性能。基于理論預測結果，研究人員利用GQDs誘導的原位自下而上的策略，通過調節吸電子/給電子官能團的濃度來制備近原子層ALQD-SO₃。

實驗結果表明，所制備的ALQD-SO₃具有近原子層厚度(2 nm)和反應穩定性，并且該催化劑表現出顯著改善的HER性能，其在10 mA cm^?2電流密度下的過電位為245 mV，Tafel斜率為93.2 mV dec^?1，并且該催化劑在0.25 V_RHE下連續運行160小時而幾乎沒有發生活性衰減。

此外，研究人員還揭示了吸電子基團功能化的GQD和供電子基團功能化的GQD對MoS₂ NSs的結構和HER活性的不同影響：吸電子基團功能化的GQD促進了MoS₂的NS結構的形成和加速HER過程，而供電子基團功能化的GQD有利于聚集體MoS₂的構建并導致緩慢的HER動力學。

總的來說，該項工作對相關原子層半導體電催化劑的開發具有啟發意義，有助于進一步探索原子層半導體電催化劑的物理化學性質及其在電化學器件和催化領域的應用。

Graphene Quantum Dot-Mediated Atom-Layer Semiconductor Electrocatalyst for Hydrogen Evolution. Nano-Micro Letters, 2023. DOI: 10.1007/s40820-023-01182-7

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