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CO₂加氫制甲醇是一條極具前景的能夠同時減輕環境負擔和對化石燃料依賴的化學過程，在催化CO₂加氫制甲醇過程中，將CO₂還原為中間體物種通常被認為是一個關鍵步驟，設計和開發先進的多相催化劑并對其表面結構進行設計，對于促進二氧化碳轉化為甲醇具有重要意義。

大阪大學Yasutaka Kuwahara和Hiromi Yamashita等人報道了一種富缺陷低價Mo氧化物耦合Pt納米粒子催化劑，該催化劑在液相CO₂加氫中具有1.53 mmol g^-1 h^-1的高甲醇產率。研究發現豐富的氧缺陷和Mo物種的氧化還原特性賦予了催化劑更好的CO₂吸附和活化能力，Pt納米粒子則作為H₂解離位點和加氫位點。

在4 MPa、H₂/CO₂=3、200 oC反應20 h后，對于MoO₃、V₂O₅、Nb₂O₅和WO₃這些易還原載體負載的Pt催化劑普遍表現出更高的CO₂轉化率，Pt/H_xMoO_3-y催化劑表現出最高的CO₂轉化率（25.0%）和甲醇選擇性（33%）。

對比不同載體負載的Pt催化劑以及MoO₃負載的不同金屬催化劑，Pt/H_xMoO_3-y表現出最好的催化性能，說明Pt和低價Mo氧化物的協同作用在甲醇合成中扮演著重要的角色。

圖1.?液相CO₂加氫性能

在H₂還原過程中，140 oC時H₂解離首先發生在Pt納米粒子表面，解離得到的活性氫原子與MoO₃層間O原子配位形成羥基，得到H_xMoO₃，氫溢流過程中自由電子被Mo⁶⁺捕獲生成大量低價態Mo物種。

200-300 oC時H_xMoO₃脫水，晶格氧與H⁺結合脫去，導致富含氧缺陷的介穩H_xMoO_3-y低價氧化物生成，從而形成了Pt/H_xMoO_3-y活性位點。還原溫度達到400oC時，H_xMoO_3-y被進一步還原為MoO₂。

圖2. Pt/H_xMoO_3-y在H₂還原中的晶型變化

DFT計算表明，H₂解離在Pt納米粒子上發生，并奪取MoO₃載體上的晶格氧形成氧缺陷，CO₂吸附在氧缺陷上發生C=O鍵斷裂得到CO中間體，CO中間體經過多步加氫反應最終得到甲醇。H_xMoO_3-y上的氧缺陷降低了CO₂的C=O鍵斷裂能壘，促進了Pt/H_xMoO_3-y催化CO₂向甲醇的轉化。

圖3. DFT計算CO₂加氫制甲醇反應路徑

A Quasi-Stable Molybdenum Sub-Oxide with Abundant Oxygen Vacancies that Promotes CO₂ Hydrogenation to Methanol. Chem. Sci. 2021. DOI: 10.1039/d1sc02550c.

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Chem. Sci.: 準穩態富缺陷低價Mo氧化物促進CO2加氫制甲醇

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