鋰金屬作為最有希望應用于下一代鋰可充電池的負極材料,一直備受關注。然而,鋰金屬負極中形成的固體電解質界面(SEI)的不穩定性會導致低庫侖效率(CE)。
廈門大學孫世剛院士、黃令等合成了兩種具有不同分子構型(鏈和交聯)的聚合物,并提出作為涂層來修飾銅箔并調節鋰金屬表面上SEI層的組成。

圖1. 聚合物改性銅箔的表征
研究顯示,聚合物和電解液中DOL溶劑之間的相互作用產生了一種分子間作用力,從而降低了游離溶劑分子的比例,因此,在鋰金屬表面形成SEI層的過程中,更多鋰鹽會發生分解,從而形成了LiF和Li2Sx等無機組分比例增加的SEI,這有效的提高了SEI在有機電解液中的穩定性,因此觀察到超薄鋰金屬電池的循環穩定性增強。
此外,通過接枝C-2聚合物,作者構建了一個兼具柔性和剛性的SEI層,這些特性對于鋰金屬負極實現長循環性能至關重要。
圖2. 鋰離子沉積在不同銅箔上的電化學性能和形貌表征
受益于上述優勢,所得獨特的SEI層在將Li/Cu電池550次循環中的平均CE提高到98.7%。此外,由10 μm超薄鋰負極組裝而成的Li/Li對稱電池在3 mA cm-2的電流密度下可實現1300小時的長時間循環。
這項工作的見解可以為建立有效和全面的SEI 層奠定基礎,通過改變聚合物的官能團、合成工藝等,該策略可以適用于更多的電解質體系。此外,作者還認為自由基聚合制備的聚合物由于其制備的簡單性和所形成分子結構的多樣性,可作為固態電解質和電解質添加劑。

圖3. SEI層的組成和不同薄鋰負極的機械性能
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