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尉海軍/張強Nano Energy:具有高離子電導率(1.1×10-3 S cm-1)的耐4.8V聚合物電解質

尉海軍/張強Nano Energy:具有高離子電導率(1.1×10-3 S cm-1)的耐4.8V聚合物電解質
聚(乙烯基碳酸乙烯酯)(PVEC)電解質是固態鋰金屬電池(SSLMBs)的優選之一。然而,較差的抗氧化能力仍然阻礙著其在具有高壓正極的高能SSLMBs中的實際應用。
北京工業大學尉海軍、清華大學張強等提出了通過分子結構調整來改善PVEC性能的策略。
尉海軍/張強Nano Energy:具有高離子電導率(1.1×10-3 S cm-1)的耐4.8V聚合物電解質
圖1 C-PVEC電解質的合成及結構表征
具體而言,作者提出了通過預先破壞弱鍵然后進行聚合來調節分子結構的策略,這可以擴寬PVEC的電化學穩定性窗口,并提供高離子電導率,結果C-PVEC表現出較寬的電化學穩定性窗口(4.8 V vs. Li+/Li)和高離子電導率(1.1 × 10-3 S cm-1 at 25 °C)。
理論計算和實驗結果證實,通過在聚合過程中破壞五元環的弱鍵合,電解質的抗氧化能力和與高壓正極的界面相容性顯著增強,另外在Sn(Oct)2催化劑聚合后在金屬負極表面形成的LixSn合金也增強了與鋰負極的界面相容性。
尉海軍/張強Nano Energy:具有高離子電導率(1.1×10-3 S cm-1)的耐4.8V聚合物電解質
圖2 C-PVEC電解質的電化學性質
結果,采用LiCoO2正極和C-PVEC電解質的固態電池在 25 °C下充電至 4.5 V 時表現出超過100次循環的高容量。因此,這項工作不僅展示了一種通過分子結構調整來增強聚合物電解質與電極之間界面相容性的有效方法,而且為打破不穩定的弱鍵合來開發聚合物電解質以滿足SSLMBs的應用需求提供了一種設計策略。
尉海軍/張強Nano Energy:具有高離子電導率(1.1×10-3 S cm-1)的耐4.8V聚合物電解質
圖3 固態全電池性能
Molecular structure adjustment enhanced anti-oxidation ability of polymer electrolyte for solid-state lithium metal battery. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107330

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