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對催化有機反應機理的理解，對于設計新的催化劑、反應模式和發展更綠色、更可持續的化學過程至關重要。動力學分析是機理闡述的核心，它有助于從實驗數據直接檢驗力學假設。傳統上，動力學分析依賴于使用初始速率，對數圖，最近，可視化動力學方法，結合數學速率定律推導。

然而，速率定律的推導及其解釋需要大量的數學近似，因此，它們容易出現人為錯誤，并且僅限于在穩態下只有幾個步驟的反應網絡。

在此，來自英國曼切斯特大學的Jordi Burés & Igor Larrosa等研究者訓練了一個深度神經網絡模型，可用來分析普通的動力學數據，并自動闡明相應的機理類型，而不需要任何額外的用戶輸入。相關論文以題為“Organic reaction mechanism classification using machine learning”于2023年01月25日發表在Nature上。

確定將底物轉化為產品所涉及的基本步驟的確切順序，對于合理改進合成方法、設計新催化劑和安全擴大工業過程至關重要(圖1a-d)。為了闡明反應的機理，收集了幾個動力學剖面，人類專家必須對數據進行動力學分析。盡管反應監測技術，在過去的幾十年里已經有了顯著的改進，動力學數據收集可以完全自動化，但機理闡明的基本理論框架，并沒有以同樣的速度進步。

目前的動力學分析包括三個主要步驟(圖1e，頂部路徑)：從實驗數據中提取動力學特性，預測所有合理機理的動力學特性，并將實驗提取的特性與預測的特性進行比較。盡管存在許多缺陷，但提取動力學性質最常用的方法是一個多世紀前開發的初始速率對數-對數圖。

現代動力學分析，如反應過程動力學分析和變時間歸一化分析，利用整個動力學剖面提取更豐富的動力學信息，而不僅僅是其中的一小部分。然而，它們忽略了隱含在動力學剖面中的動力學信息，因為它們關注的是特定的反應性質，主要是反應的順序。

動力學性質的預測，還要求化學家完全掌握穩態速率定律的復雜推導和解釋。雖然穩態方程很好地近似了許多機理的動力學行為，但它們不能預測遠離穩態的常見系統，例如催化劑緩慢活化或催化劑不可逆失活的反應。

此外，即使是中等復雜的反應網絡也可能導致難以解釋的難以管理的速率定律方程。另外，動力學建模已被用于擬合動力學數據，盡管它是化學過程參數化的強大工程工具，但由于難以區分具有相似擬合優度的模型，其對機理闡明的適用性受到限制。

圖1. 動力學分析的相關性和現狀

受到最近人工智能(AI)應用于長期科學挑戰的巨大進展的啟發，研究者設想人工智能可以改變動力學分析領域。

在此，研究者證明了在模擬動力學數據上訓練的深度學習模型，能夠從時間濃度分布中正確地闡明各種類型的機理(圖1e，底部路徑)。機器學習模型消除了速率定律推導和動力學性質提取和預測的需要，從而簡化了動力學分析，極大地促進了所有合成實驗室對反應機理的闡明。

由于對所有可用的動力學數據進行了整體分析，該方法增加了詢問反應概況的能力，從動力學分析過程中消除了潛在的人為錯誤，并擴大了可以分析的動力學范圍，包括非穩態(包括激活和失活過程)和可逆反應。研究者設想這種方法將是現有動力學分析方法的補充，在最具挑戰性的情況下尤其有用。

研究者展示了一個深度神經網絡模型，可以通過訓練來分析普通的動力學數據，并自動闡明相應的機理類型，而不需要任何額外的用戶輸入。該模型以出色的精度識別了各種各樣的機理類別，包括脫離穩態的機理，例如那些涉及催化劑激活和失活步驟的機理，并且即使在動力學數據包含大量誤差或只有幾個時間點時也能出色地執行。

研究結果表明，人工智能引導的機理分類是一個強大的新工具，可以簡化和自動化的機理說明。研究者正在將這個模型免費提供給社區，我們預計這項工作將導致全自動有機反應發現和開發的進一步發展。

圖2. 數據的機理范圍和組成

圖3. 機器學習模型在每個運動剖面具有六個時間點的測試集上的性能

圖4. 誤差和數據點數量對機器學習模型性能的影響

圖5. 實驗動力學數據的案例研究

綜上所述，研究者證明了，深度學習可以用來從動力學數據中提供一個極其強大的機理說明工具。新模型將以前冗長的速率定律推導和動力學分析過程，簡化為僅需要幾毫秒的完整和更準確的過程。

訓練后的模型能夠解決以前分析非常具有挑戰性的復雜問題，例如有誤差的動力學數據，甚至是非穩態的系統。研究者還展示了這些AI模型如何很容易地應用于從各種催化反應中提取實驗動力學數據的機制見解。研究者設想機器學習將成為一個強大的工具，增強合成化學家處理機理研究的能力。

作者簡介

Igor Iarrosa博士，1999年畢業于巴塞羅那大學獲學士學位，繼而分別在Felix Urpi和Pere Romea的指導下在巴塞羅那大學獲得碩士和博士學位；曾獲得西班牙教育部的資助，在Erick. M. Carreira教授研究組從事訪問研究；在倫敦帝國學院Anthony G. M. Barrett教授小組從事博士后研究；2007年9月，Iarrosa博士被聘為London大學講師，從事有機化學中方法學的研究。

文獻信息

Burés, J., Larrosa, I. Organic reaction mechanism classification using machine learning.?Nature?613, 689–695 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05639-4

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05639-4

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/14/e4deeb8418/

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