典型有機溶劑基電解液的易燃性和泄漏問題極大地阻礙了高安全性鋰離子電池(LIBs)的發展。作為電解液的替代者之一,水凝膠電解質表現出高安全性、高柔韌性、低成本且對環境無害。然而,典型水凝膠電解質的窄電化學穩定性窗口(ESW)限制了電池的工作電壓。
明斯特大學Jie Li、美國陸軍研究實驗室Oleg Borodin、四川大學何欣等報告了一種新型“共晶凝膠包水(water-in-eutectogel,WiETG)”電解質,它是通過將水凝膠與“深共晶溶劑”(LiTFSI-乙酰胺)相結合而制成的。
圖1. WiETG電解質的制備及表征
由于水分子的小尺寸及其與深共晶溶劑(DESs)的混溶性,通過引入少量水,可以改善DES的物理化學特性(例如,增強離子電導率),同時保持ETG的寬ESW。結果,與其他含聚合物的電解質相比,所獲得的WiETG表現出高安全性(不燃)和優異的彈性性能。
同時,水分子參與共晶溶劑中的Li+溶劑化結構,實現了更快的鋰離子傳輸,從而提高了離子電導率。此外,得益于DFT模型證實的WiETG電解質中的低水活性,獲得了相對較低的還原電位極限,從而能夠利用鈦酸鋰負極 (Li4Ti5O12,LTO)。
圖2. WiETG電解質的電化學穩定性
實驗顯示,采用WiETG電解質的LMO||LTO全電池表現出高能量效率(86%,1 C)和良好的循環穩定性(在5 C下500次循環后保持89%),這是因為在初始充放電循環期間有效地形成了SEI和CEI,從而有效抑制了析氫反應(HER)。
此外,基于WiETG電解質的的柔性LMO||LTO軟包電池即使在不同的彎曲角度下也顯示出與相應扣式電池相似的循環能力,并在0 °C時保持了86%的容量,顯示出廣泛的工作溫度范圍。這些結果表明,WiETG電解質具有廣泛應用于高安全柔性電子設備的潛力。
圖3. LMO||LTO全電池性能
“Water-in-Eutectogel” Electrolytes for Quasi-Solid-State Aqueous Lithium-Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200401
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