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在惡劣溫度下工作的快充和高能量密度固態(tài)鈉金屬電池(SMBs)是迫切需要最先進(jìn)的二次電池。然而，不良的界面接觸和受溫度限制的離子電導(dǎo)率仍然阻礙了SMBs的真正商業(yè)化。通過原位互鎖界面構(gòu)建3D離子擴(kuò)散通道可以有效解決這些瓶頸。

西安交通大學(xué)周德重、唐偉、上海理工大學(xué)彭成信等通過將三丙烯酸三羥甲基丙酯(TMPTA)引入常規(guī)電解質(zhì)中，開發(fā)了一種原位固化凝膠聚合物電解質(zhì)(GPE)。

圖1 GPE的表征和原位聚合機(jī)理

所制備的GPE不僅表現(xiàn)出可在通用溫度下（0 至 60 °C）工作的高離子電導(dǎo)率（7.16×10^-4 S cm^-2），而且賦予電極與電解質(zhì)之間良好的界面接觸，并且具有高達(dá)4.7 V的寬工作電位。重要的是，GPE促進(jìn)了高度穩(wěn)定的柔性SEI的形成，從而顯著提高了鈉金屬沉積/剝離的穩(wěn)定性。

此外，原位凝膠化策略可以促進(jìn)GPE在正極中的集成分布，以創(chuàng)建優(yōu)異的3D離子導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，因此可與13.01 mg cm^?2超高負(fù)載的高壓正極成功配對以開發(fā)實用的固態(tài)電池。

圖2 Na|GPE|NMT在室溫下的電化學(xué)性能

得益于上述優(yōu)勢，基于原位GPE的固態(tài)SMBs(Na|GPE|P2-Na_2/3Ni_1/3Mn_1/3Ti_1/3O₂)在60 °C下表現(xiàn)出非凡的長期循環(huán)穩(wěn)定性，在1 C下經(jīng)過1000次循環(huán)后容量保持率為80%，并且具有出色的溫度適應(yīng)性，即使在0 °C下，與0.1 C時相比，1 C時的倍率容量保持率為90%。

此外，即使質(zhì)量負(fù)載從3.08 mg cm^-2增加到高達(dá)13.01 mg cm^-2，Na|GPE|NMT電池的容量仍可達(dá)到97%。這項工作為 GPE 設(shè)計開辟了新途徑，有利于開發(fā)高能量密度固態(tài)電池。

圖3 Na|GPE|NMT在60℃下的電化學(xué)性能

Approaching Practically Accessible and Environmentally Adaptive Sodium Metal Batteries with High Loading Cathodes through In Situ Interlock Interface. Advanced Functional Material 2022. DOI: 10.1002/adfm.202111314

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周德重/唐偉/彭成信AFM：凝膠聚合物電解質(zhì)助力鈉金屬電池1000次循環(huán)！

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