過渡金屬單原子催化劑在每個金屬原子位點上表現出優異的催化活性,但是金屬原子密度低(通常小于5 wt%或1 at.%)限制了它們的整體催化性能。
基于此,萊斯大學(休斯頓)的汪淏田和薩斯喀徹溫大學的胡永峰等人報道了一種利用石墨烯量子點(GQD)輔助合成高負載單原子催化劑的策略,將單原子催化劑金屬負載量推到極限在實際應用中具有巨大潛力。
與傳統的“自上而下”和“自上而下”在碳載體上合成過渡金屬單原子不同,本項工作基于石墨烯量子點的交聯與自組裝,石墨烯量子點能夠為大量孤立的金屬原子提供錨定位點,而且作為中間碳載體的石墨烯量子點在熱解過程中不會發生顯著的結構變化,從而使得過渡金屬原子之間保持大的間距而避免產生聚集。
作者合成了Ir單原子、Pt單原子和Ni單原子催化劑,結果表明Ir單原子催化劑上Ir的負載量約為41 wt%和金屬分散為3.84 at.%。Pt單原子催化劑上Pt負載量達到32.3 wt%,同時Pt原子分散均勻,沒有產生聚集。利用Ni單原子催化劑進行電化學CO2還原,催化劑CO選擇性超過90%,并且反應后的催化劑上并沒有發生任何還原團聚反應,證明高負載金屬單原子催化劑具有良好的穩定性。
General synthesis of single-atom catalysts with high metal loading using graphene quantum dots. Nature Chemistry, 2021.?DOI:10.1038/s41557-021-00734-x
https://doi.org/10.1038/s41557-021-00734-x
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