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研究背景

鋰離子電池（LIB）在設(shè)備和電動(dòng)汽車(chē)方面具有巨大的潛力。目前的技術(shù)進(jìn)步需要帶有高容量、高能量密度的高性能電池。高壓尖晶石LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）和層狀高鎳正極LiNi_0.85Co_0.1Mn_0.05O₂（NCM851005）具有獨(dú)特的性能，使我們能夠?qū)崿F(xiàn)高能二次鋰金屬和鋰離子電池。LNMO在高放電電壓下工作，約為4.8V，而NCM851005表現(xiàn)出高比容量，最初可以達(dá)到>210 mAh/g（而充電電壓可低于4.3V，因此不會(huì)危及電解質(zhì)溶液的穩(wěn)定性）。

另一個(gè)重要方面是倍率能力。達(dá)到LNMO陰極的快速動(dòng)力學(xué)可以徹底改變?cè)?.8V高壓下工作的LIB。然而，對(duì)于所有大容量/高壓陰極來(lái)說(shuō)，一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)是克服循環(huán)過(guò)程中容量衰減和充電/放電電壓滯后增加的問(wèn)題，這些穩(wěn)定性限制阻礙了應(yīng)用。

隨著鎳含量超過(guò)80%，這種限制變得更加大。在電荷期間H2 → H3相變（～4.15-4.2 V）時(shí)，各向異性晶胞體積變化的機(jī)械應(yīng)變?cè)黾樱黾恿烁绘囮帢O的顆粒裂紋。此外，他們還與電解液發(fā)生副反應(yīng)，造成了界面阻抗增加和容量下降。電解液分解產(chǎn)物，如氫氟酸（HF）等促進(jìn)了活性陰極的過(guò)渡金屬（TM）陽(yáng)離子溶解，導(dǎo)致表面變形、陰極側(cè)的容量損失以及對(duì)負(fù)極鈍化的有害干擾。

因此，幾種方法，包括摻雜、表面涂層、應(yīng)用電解液添加劑和改性隔膜，已被發(fā)現(xiàn)有助于改善可充電鋰電池中電極的理化性能。

迄今為止，表面涂層是調(diào)控鋰金屬/鋰離子電池中鋰化過(guò)渡金屬氧化物陰極，并在穩(wěn)定性和倍率方面提高其電化學(xué)行為的最佳方法。電極上的表面涂層可以穩(wěn)定電極-電解質(zhì)溶液界面（EEI），來(lái)阻止活性物質(zhì)與電解液中酸性（HF、PF₅）物質(zhì)和親電（烷基碳酸酯溶劑）試劑發(fā)生副反應(yīng)。在鋰離子電池中，使用金屬或鋰化/鈉化金屬氧化物/氟化物的傳統(tǒng)涂層可以改變陰極表面的性能，并改善陰極的整體電化學(xué)行為。

成果簡(jiǎn)介

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以色列巴伊蘭大學(xué)鋰電大牛Doron Aurbach教授在ACS Energy Lett.上發(fā)表文章，Stabilizing High-Voltage Lithium-Ion Battery Cathodes Using Functional Coatings of 2D Tungsten Diselenide，作者提出用二維材料WSe₂對(duì)鋰電正極材料進(jìn)行包覆，實(shí)現(xiàn)功能性表面涂層，來(lái)維持其穩(wěn)定性。

首先，作者用CVD生長(zhǎng)方法來(lái)合成塊體的WSe₂，之后在異丙醇中超聲進(jìn)行分散剝離，形成濁液。之后在濁液中加入正極材料，通過(guò)滾筒混合器將WSe₂納米片與陰極材料充分混合。將復(fù)合混合物在80℃的風(fēng)箱中蒸發(fā)至干燥，干燥后的粉狀物料進(jìn)一步混合。最后，將材料從瓶中提取出來(lái)并進(jìn)行熱處理，去除任何殘留的物理/化學(xué)吸收的異丙醇或水分。

作者以LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）、LiNi_0.85Co_0.1Mn_0.05O₂（NCM851005）兩種正極材料為例，測(cè)試了未包覆和包覆WSe₂材料的扣式電池性能。從圖1和圖2上可以看到，無(wú)論是容量保持、倍率性能還是抑制電壓滯后、降低電池阻抗方面，含有WSe₂涂層的正極都具有更加優(yōu)越的性能。

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圖1. WSe₂包覆的LiNi_0.5Mn_1.5O₄電化學(xué)性能測(cè)試

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圖2. WSe₂包覆的LiNi_0.85Co_0.1Mn_0.05O₂電化學(xué)性能測(cè)試

對(duì)循環(huán)和原始涂層陰極的分析揭示了穩(wěn)定電化學(xué)行為背后的因素。未涂層和WSe₂涂層的LNMO和NCM851005電極的X射線衍射和相應(yīng)的晶格參數(shù)顯示，帶有涂層的正極晶胞的參數(shù)值幾乎沒(méi)有變化，這表明由于表面涂層穩(wěn)定了活性物質(zhì)，大部分材料的結(jié)構(gòu)完整性得以保持。反過(guò)來(lái)，對(duì)循環(huán)未經(jīng)處理的電極的XRD分析表明，未涂層LNMO陰極的晶格參數(shù)和晶胞體積正在下降。這可能與巖鹽的形成和充電期間的兩相反應(yīng)有關(guān)。400個(gè)周期后，涂層LNMO電極的晶格參數(shù)幾乎沒(méi)有變化。

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圖3. （a-c）WSe₂包覆的LiNi_0.5Mn_1.5O₄顆粒表征，（d-f）WSe₂包覆的LiNi_0.85Co_0.1Mn_0.05O₂顆粒表征

從XPS結(jié)果上看，兩種含涂層的陰極材料都表現(xiàn)出W-O_x和Se-O_x型與表面氧原子的配位。400個(gè)周期后，W-O_x減少，而涂層LNMO陰極的Se-O_x配位持續(xù)。相比之下，W-O_x在322個(gè)周期后保留在涂層NCM851005陰極中，而Se-O_x減少。這說(shuō)明了WSe₂與陰極材料的配位對(duì)整體電化學(xué)性能的積極影響。

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圖4. 包覆后正極的過(guò)渡金屬溶解測(cè)試以及觀察循環(huán)后正極顆粒的截面

從正極上測(cè)得的過(guò)渡金屬（TM）含量來(lái)看，由涂層陰極組成的電池中TM溶解度較低，表明LNMO和NCM851005陰極的表面保護(hù)得到了改善。對(duì)循環(huán)后對(duì)正極粒子進(jìn)行FIB切割，觀察正極顆粒內(nèi)部的開(kāi)裂情況，包覆后的顆粒都能夠保持形貌，而未包覆的顆粒已經(jīng)粉碎。

此外，正極的包覆還會(huì)對(duì)鋰負(fù)極產(chǎn)生影響，W和Se會(huì)溶解，轉(zhuǎn)移到負(fù)極，調(diào)節(jié)SEI的成分。

總結(jié)起來(lái)，WSe₂涂層的功能有：

1. 減少了TM的溶解；

2. W和Se會(huì)在循環(huán)過(guò)程中在Li負(fù)極沉積；

3. 修飾SEI的形成；

4. 功能性正極保護(hù)層；

5. 陽(yáng)極和陰極共同穩(wěn)定。

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圖5. （a）LiNi_0.5Mn_1.5O₄ (LNMO), LiNi_0.85Co_0.1Mn_0.05O₂ (NCM851005)和WSe₂的晶體結(jié)構(gòu)，（b）WSe₂納米片在陰極表面對(duì)LNMO或NCM851005進(jìn)行表面涂層，（c）本文的研究結(jié)果

原文鏈接

Stabilizing High-Voltage Lithium-Ion Battery Cathodes Using Functional Coatings of 2D Tungsten Diselenide. ACS Energy Lett. 2022, 7, 1383–1391.

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.2c00514

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