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JACS: 硅光陰極上CuS修飾的GaN納米線將CO2混合氣體轉(zhuǎn)化為HCOOH

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JACS: 硅光陰極上CuS修飾的GaN納米線將CO2混合氣體轉(zhuǎn)化為HCOOH

將半導(dǎo)體與助催化劑進(jìn)行復(fù)合構(gòu)建復(fù)合材料已經(jīng)廣泛用于光電化學(xué)(PEC)將CO2轉(zhuǎn)化為HCOOH等增值化學(xué)品。但是對(duì)催化CO2氣體還原為其他物質(zhì)的催化劑結(jié)構(gòu)的合理設(shè)計(jì)仍是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。
基于此，密歇根大學(xué)的米澤田和浦項(xiàng)科技大學(xué)的Jong-Lam Lee等人報(bào)道了一種CuS修飾的GaN納米線集成在平面硅(Si)上的獨(dú)特的光陰極，能夠?qū)⒑蠬2S的CO2混合氣體轉(zhuǎn)化為HCOOH。
JACS: 硅光陰極上CuS修飾的GaN納米線將CO2混合氣體轉(zhuǎn)化為HCOOH
作者通過將Cu納米粒子熱蒸發(fā)與Si晶片上GaN納米線的分子束外延(MBE)相結(jié)合來制造Cu/GaN/Si光陰極。另外，在PEC CO2還原期間，利用CO2+H2S吹掃電解質(zhì)，Cu納米粒子能夠自發(fā)轉(zhuǎn)化為CuS納米粒子，GaN納米線作為幾何改性劑來負(fù)載CuS納米粒子增強(qiáng)催化反應(yīng)。
更重要的是GaN納米線和Si是重?fù)诫s的n型半導(dǎo)體，并且它們的導(dǎo)帶邊緣近似對(duì)齊，在GaN納米線和Si襯底之間沒有能量勢(shì)壘的情況下，電子傳輸也是可行的。
JACS: 硅光陰極上CuS修飾的GaN納米線將CO2混合氣體轉(zhuǎn)化為HCOOH
CuS/GaN/Si光陰極在AM1.5G照射下，在-1.0 VRHE時(shí)表現(xiàn)出優(yōu)異的法拉第效率(FEHCOOH= 70.2%)和大的局部電流密度(7.07 mA cm-2)。并且該項(xiàng)工作首次證明在CO2氣體中混入雜質(zhì)可以增強(qiáng)而不是降低PEC CO2還原性能。
CuS-Decorated GaN nanowires on silicon photocathodes for converting CO2 mixture gas to HCOOH. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c02139

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