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支春義/王穎ACS Nano：基于轉(zhuǎn)換機(jī)制的Te基高性能鎂離子電池正極

鎂離子電池（MIBs）由于鎂的低氧化還原電位、高理論容量、無枝晶鎂化和安全性等優(yōu)點(diǎn)，已被公認(rèn)為有潛力的儲(chǔ)能系統(tǒng)。然而，在少數(shù)可用的MIBs正極材料中緩慢的Mg²⁺動(dòng)力學(xué)限制了它的進(jìn)一步發(fā)展。然而，基于傳統(tǒng)的離子嵌入機(jī)制，現(xiàn)有的正極大多提供不令人滿意的容量和較差的循環(huán)壽命。

香港城市大學(xué)支春義、中科院長(zhǎng)春應(yīng)化所王穎等制備了一種基于可逆兩步轉(zhuǎn)換反應(yīng)（Te到MgTe₂到MgTe）的轉(zhuǎn)換型Mg||Te電池。

圖1 材料表征

硫?qū)僭仨?Te)具有高理論容量(420 mAh g^-1)、高電導(dǎo)率(2 × 10² S m^-1)和大原子半徑，可以很好地適應(yīng)由Mg²⁺引起的強(qiáng)靜電相互作用，因此這里被選擇以構(gòu)建轉(zhuǎn)換型Mg∥Te電池的正極。為實(shí)現(xiàn)更快的表面反應(yīng)并避免潛在的副反應(yīng)（例如，Te的體積膨脹和循環(huán)過程中多碲化物的穿梭效應(yīng)），作者進(jìn)一步采用碳球(CSs)作為主體來封裝Te，從而獲得Te@CSs復(fù)合材料用作正極。

圖2 電化學(xué)性能

得益于Te的高電導(dǎo)率和CSs封裝增加的轉(zhuǎn)換位點(diǎn)，Te@CSs在0.1 A g^-1下的放電容量為387 mAh g^-1，并且具有良好的倍率性能（即使在5 A g^-1下也能達(dá)到165 mAh g^-1）。此外，非原位XRD、XPS和拉曼表征揭示了可逆的兩步轉(zhuǎn)換過程（Te到MgTe₂到MgTe），并通過AIMD模擬和DFT計(jì)算得到證實(shí)。

另外，通過計(jì)算的Mg²⁺擴(kuò)散率證實(shí)了正極中的高M(jìn)g²⁺遷移率，結(jié)果高達(dá)3.54 × 10^-8 cm² s^-1。此外，通過抑制多碲化物的“穿梭問題”，實(shí)現(xiàn)了Mg∥Te電池的循環(huán)性能（500次循環(huán)后容量保持率77.5%）。總之，這項(xiàng)工作開發(fā)了一種具有良好的倍率性和循環(huán)壽命的轉(zhuǎn)換型可充MIBs。

圖3 XRD、XPS和拉曼表征

Tellurium: A High-Performance Cathode for Magnesium Ion Batteries Based on a Conversion Mechanism. ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.1c07939

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支春義/王穎ACS Nano：基于轉(zhuǎn)換機(jī)制的Te基高性能鎂離子電池正極

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