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何林/朱剛利/閭春林ACS Catal.：增加80倍，95%產(chǎn)率！Ru-Li絡(luò)合物將CO2加氫選擇性轉(zhuǎn)換

近日，中科院蘭州化學物理研究所何林研究員和朱剛利副研究員、中央民族大學閭春林博士（共同通訊作者）等人報道了堿金屬鹵化物鹽在Shvo配合物存在下調(diào)節(jié)CO₂加氫途徑中的作用。

特別是，Shvo’s配合物與LiCl的協(xié)同下作為CO₂加氫轉(zhuǎn)化為成CO的高效催化劑，而不是在溫和條件下動力學有利的產(chǎn)物HCOOH。

其中，以CO為主要產(chǎn)物的反應可以在45 ℃下開始，CO的形成速率幾乎是60 ℃無LiCl時的80倍。在優(yōu)化條件下，CO轉(zhuǎn)化數(shù)（TON_CO）在160 ℃時可以達到1555，大大高于已報道的最有效的Ru基均相催化劑。

通過密度泛函理論（DFT）計算表明，堿金屬陽離子和氯陰離子的協(xié)同作用有助于降低CO₂活化形成關(guān)鍵Ru-CO₂H中間體的能壘。通過X射線晶體學表征，證實原位形成了混合Ru-Li絡(luò)合物(5)，突出了LiCl和Shvo絡(luò)合物之間靜電相互作用對于增強反應性和改變選擇性的必要性。

Selectivity Switching of CO₂ Hydrogenation from HCOOH to CO with an In Situ Formed Ru-Li Complex. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c01874.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01874.

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