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層狀氧化物正極通常表現出高度的成分多樣性，從而為鈉離子電池提供可控的電化學性能。這些豐富的成分導致復雜的結構化學，密切影響著堆疊偏好、相變和Na⁺動力學。

西安交通大學王鵬飛等探索了一系列具有P2和O3整合的層狀復合材料的結構化學和最佳分布。

圖1 P2和O3型結構的示意圖以及所得材料中相組分與煅燒溫度的關系

基于對鈉離子嵌入化學的理解，作者認為合成溫度和鈉化學計量可用作區分P2型和O3型層狀鈉離子氧化物之間結構競爭的兩個關鍵指標。因此，通過調整鈉化學計量（從2/3到1 mol 每單位）和煅燒溫度（從650到950 °C）系統地改變 P2和O3相之間的相比，可獲得一系列P2/O3復合材料。這里通過合理的雙相剪裁策略，成功制備了一種指定的P2/O3層狀復合材料 Na_0.766Ni_0.33Mn_0.5Fe_0.1Ti_0.07O₂。

圖 2 不同復合材料的電化學性能

受益于過渡金屬板中的可逆相變以及在鈉離子脫出和嵌入過程中共生結構相界處的結構應變降低，Na_0.766Ni_0.33Mn_0.5Fe_0.1Ti_0.07O₂-950復合材料在鈉離子電池中表現出顯著的電化學性能，包括大容量0.2 C 時可逆放電容量為144 mAh g^-1、出色的倍率性能（10 C下為92 mAh g^-1）和良好的循環穩定性（在0.2 C下循環100次后容量保持率 81.5%）。

此外，這種復合材料具有514 Wh kg^-1的能量密度，3.57 V（相對于Na⁺/Na）的平均工作電壓。這項工作不僅為高性能層狀共生結構的設計提供了一個全新的視角，而且加深了對鈉層狀正極結構-電化學性質關系的理解。

圖3 鈉嵌入/脫出過程中的結構演化研究

A Rational Biphasic Tailoring Strategy Enabling High-Performance Layered Cathodes for Sodium-Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202117728

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