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王振波/玉富達ACS Energy Lett.：揭示富鋰正極中面內無序Li2MnO3結構的熱力學和動力學

盡管陽離子和陰離子核氧化賦予富鋰氧化物突破容量極限的能力，但主導熱力學和動力學行為的結構基礎仍不清楚。

在此，哈爾濱工業大學王振波教授、玉富達等人構建了面內有序和無序的Li/Mn 富鋰氧化物，揭示了Li₂MnO₃超結構的熱力學起源和鋰存儲的動力學行為。

基于DFT計算，不同Li/Mn晶格有序態的形成能很好地揭示了Li₂MnO₃結構的熱力學起源，面內無序Li₂MnO₃過渡金屬（TM）層中熱力學脫鋰的時間順序延遲有助于緩解劇烈的結構變化。

圖1. 面內無/有序Li₂MnO₃模擬結構及表征

面內Li/Mn無序結構快速的Li⁺擴散動力學和高容量的優異循環穩定性歸因于窄帶隙和d帶中心的負移，從而促進晶格氧氧化還原的穩定。理論計算還揭示了脫鋰過程中持續保持的3D網絡，這確保了Li⁺在面內無序Li₂MnO₃結構中的快速擴散。

此外，原位XRD揭示的輕微晶胞變化和高度可逆的相演變證明了具有面內無序 Li₂MnO₃結構的富鋰材料的長期穩定性。這項工作為提高高能鋰離子電池富鋰正極的電化學性能提供了一種有益的方法，并為陽離子無序材料的設計提供了新的視角。

圖2. 具有面內無/有序的Li₂MnO₃結構的富鋰材料的電化學性能

Revealing the Thermodynamics and Kinetics of In-Plane Disordered Li₂MnO₃ Structure in Li-Rich Cathodes, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01904

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