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單離子導電聚合物電解質對于實現高性能固態鋰金屬電池特別有吸引力。

卡爾斯魯厄理工學院Stefano Passerini、Dominic Bresser等報道了一種基于聚硅氧烷的單離子導體(PSiO)。

圖1 材料合成及表征

PSiO是通過簡單的一步硫醇-烯反應合成的，當與聚（偏二氟乙烯-co-六氟丙烯）（PVdF-HFP）混合后，可形成自支撐且柔性的聚合物電解質膜(PSiOM)。小分子有機碳酸鹽（57 wt%）的摻入可進一步實現高鋰離子電導率，例如，在20 °C時>0.4 mS cm^-1和40 °C時>0.8 mS cm^-1。此外，這種PSIOM還顯示出超過4.8 V的寬電化學穩定性窗口。

圖2 PSiOM電解質的電化學性質

研究顯示，這種PSiOM電解質允許高度可逆的對稱Li||Li電池循環以及高能 Li||LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂(NMC622)和Li||LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂(NMC811)電池在較高充放電倍率下的數百次穩定循環。

此外，值得注意的是，具有高質量負載正極的Li||NMC811電池在1.44 mA cm^-2的高電流密度下可提供超過76%的容量保持率，遠優于采用液態有機碳酸酯基電解液的Li||NMC811電池。這些結果強調了精心設計的單離子導電聚合物電解質在用于高能和高功率鋰金屬電池時的巨大潛力。

圖3 全電池性能

Polysiloxane-Based Single-Ion Conducting Polymer Blend Electrolyte Comprising Small-Molecule Organic Carbonates for High-Energy and High-Power Lithium-Metal Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200013

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