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??Appl. Catal. B.：構(gòu)建Cu@PIL界面在工業(yè)電流密度下調(diào)節(jié)電化學(xué)CO2RR選擇性

基于離子液體的電催化CO₂還原面臨著在高反應(yīng)速率（100 mA cm^-2）下難以實(shí)現(xiàn)對(duì)高附加值C₂₊產(chǎn)物的高選擇性的問題。近日，中科院過程工程研究所徐寶華研究員（通訊作者）等人報(bào)道了一種新型銅@聚（離子液體）（Cu@PIL）雜化物，其在工業(yè)電流密度（≥300 mA cm^-2）下表現(xiàn)為多電子CO₂還原（>2e^–）。

值得注意的是，含有F^–陰離子的Cu@PIL表現(xiàn)出58%的高C₂₊法拉第效率（FE）和174 mA cm^-2的高局部電流密度。此外，還實(shí)現(xiàn)了最高C₂₊局部電流密度為233 mA cm^-2。

圖1. IL單體結(jié)構(gòu)示意圖及Cu@PIL制備示意圖

實(shí)驗(yàn)結(jié)合理論研究表明，外層PIL中的單個(gè)離子對(duì)增加了局部CO₂濃度，從而促進(jìn)了CO₂供給。此外，Cu-PIL界面處未鍵合的咪唑鎓部分會(huì)誘導(dǎo)界面電場，從而穩(wěn)定中間體。與咪唑鎓部分的給電子數(shù)不同的陰離子影響了CO₂的富集和中間體的穩(wěn)定，從而調(diào)節(jié)電流密度和產(chǎn)物選擇性。

圖2. 具有不同陰離子的Cu@PIL催化CO₂RR

Regulating electrochemical CO₂RR selectivity at industrial current densities by structuring copper@poly (ionic liquid) interface. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120471.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120471.

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