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西南大學徐茂文/包淑娟Nano Energy：梯度摻雜加速單晶NCM811氧化還原動力學

富鎳層狀正極是鋰離子電池的前沿候選；然而，多晶中的晶內開裂和相變等結構退化將研究人員的注意力集中在單晶上。但是單晶中緩慢的離子傳輸和氧化還原動力學阻礙了它們在惡劣條件下的倍率性能和電化學性能。

西南大學徐茂文、包淑娟等設計了一種通過鈮梯度摻雜對單晶LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂進行原位改性的策略，以提高惡劣條件下的電化學性能。

圖1 材料表征

Nb⁵⁺的大離子半徑（0.64 ?）拉長了c軸，提高了Li⁺的電導率，更強的Nb-O保留了表面氧，穩定了層狀結構。此外，Nb⁵⁺的高價態能夠將Ni³⁺還原為Ni²⁺，從而誘導Li/Ni反位遷移，進而在表面形成無序的緩沖層。因此，梯度Nb改性的協同作用有效地抑制了相變、微裂紋的產生和c軸收縮，促進了Li⁺的傳輸。

圖2 電化學性能

因此，改性單晶(SNCM@Nb-2)在2.7-4.3 V@25 °C的1C條件下提供了92.54%（100次循環）和80.65%（200次循環）的出色容量保持率。在Nb改性后，Li⁺ 的快速擴散動力學表現出顯著增強的倍率性能，在5 C容量保留率為85.5%。

此外，在高壓(4.5 V)運行下，SNCM@Nb-2的初始放電容量為285.2 mAh g^-1，經過100次循環后容量保留率為79.8%。因此，這項研究為單晶富鎳正極在惡劣運行條件下動力學性能不足提供了進步。

圖3 長循環期間SNCM中微裂紋產生的示意圖以及SNCM@Nb-2抗HF攻擊的穩健結構穩定性

Significantly fastened redox kinetics in single crystal layered oxide cathode by gradient doping. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.106961

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西南大學徐茂文/包淑娟Nano Energy：梯度摻雜加速單晶NCM811氧化還原動力學

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