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具有高壓正極的下一代鋰離子電池正在被開發，以最大限度地提高其能量和功率密度。然而，由于長期循環中活性材料和電解質的退化，高壓正極的商業化進程被推遲。最近的研究在這些問題上取得了重大進展；然而，盡管Al集流體的腐蝕及其對電池性能的影響很重要，但尚未對其進行詳細研究。

韓國嶺南大學Taeho Yoon等研究了LiPF₆基電解液中Al表面鈍化膜的化學結構、形成機制和退化機制。

圖1 鈍化層的化學成分和化學結構示意圖

陽極極化后，通過Al的陽極溶解和電解液分解產生的Al³⁺和F^–離子的結合反應，在Al表面會產生納米晶粒，此外F^–離子會將原生Al₂O₃層氟化，它們的穿透深度約為24 nm，Al表面上的納米顆粒和氟化/天然氧化物層充當鈍化層。

計時電流法和XPS深度剖面實驗證實，鈍化膜即使在高電壓下也是穩定的，然而，在循環過程中由于活性材料表面上電解液氧化分解產生的F^–離子濃度增加，鈍化膜的氟化在活性材料存在的情況下會持續進行，并且高溫下擴散和反應動力學會增強。因此，循環后觀察到天然氧化膜氟化產生裂紋，Al陽極溶解形成凹坑，最終加速了Al腐蝕。

圖2 循環時鈍化層演變的示意圖

為防止離子擴散，作者將氧化石墨烯（GO）層涂在Al表面作為擴散屏障。當GO包覆的Al電極用作集流體時，LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）電極的循環性能得到改善。這項工作已經證明，要使LNMO和富鎳層狀氧化物等高壓電極材料商業化，必須抑制Al集流體的腐蝕，這可以通過在Al箔上涂覆擴散屏障來實現。

圖3 擴散屏障的腐蝕抑制

Passivation Failure of Al Current Collector in LiPF6-Based Electrolytes for Lithium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202200026

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嶺南大學AFM：鋰離子電池LiPF6基電解液中鋁集流體的鈍化失效

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