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構建高性能鉀金屬電池（PMB）的一個重要障礙是開發(fā)優(yōu)質的正極材料。單寧是一種植物多酚，具有諸多氧化還原反應活性位點，是一種理想的大容量正極材料。然而，相對較差的電導率和在電解液中的輕微溶解度會降低其容量和循環(huán)穩(wěn)定性。

在此，中國科學技術大學余彥教授、廣東工業(yè)大學芮先宏教授等人開發(fā)了一種交聯策略，即通過單寧和聚苯胺（PANI）之間的化學鍵合來活化單寧正極。首先，以沒食子植物的樹皮為原料，通過溶劑萃取獲得天然生物質單寧。

然后調節(jié)溶液的pH值>6，單寧的酚羥基容易解離并釋放出氫質子，氫質子可以鍵合聚苯胺分子的鏈氨基使其帶正電荷。結果，帶負電荷的單寧與PANI分子鏈上帶正電荷的氨基通過離子鍵結合形成PANI-單寧復合物（ATN）。研究表明，由于PANI聚合物優(yōu)異的電子導電性和環(huán)境穩(wěn)定性，ATN在電化學反應過程中可以促進電子從其活性醌位點轉移到外部電路。此外，由于單寧在有機電解液中的輕微溶解，作者因此構建了氧化石墨烯（GO）改性隔膜以有效地阻止單寧穿梭。

圖1. ATN交聯網絡的設計和形成機制示意圖

DFT計算和XPS測量表明ATN存在兩種類型的儲能位點，即在C=O上嵌入/釋放K⁺和在-NH-上嵌入/釋放PF₆^–，因此其在50 mA g^-1時表現出172 mAh g^-1的高初始儲鉀容量。此外，涂在隔膜上的GO功能性中間層可以有效地防止單寧穿梭，從而提高循環(huán)穩(wěn)定性（可在500 mA g^-1的更高倍率下穩(wěn)定循環(huán)500次）。

受益于這些優(yōu)勢，作者進一步構建了K@K_xP_y||ATN的全PMB，研究發(fā)現其能量密度達到創(chuàng)紀錄的 661.5 Wh kg^-1且在1 A g^-1下具有超過1000次循環(huán)的長期穩(wěn)定性。因此，這些令人鼓舞的結果為設計用于電網儲能的新型有機PMB正極提供了廣闊的前景。

圖2. 基于ATN的全PMB的電化學性能

Engineering of Crosslinked Network and Functional Interlayer to Boost Cathode Performance of Tannin for Potassium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202200178

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余彥/芮先宏AFM: 交聯網絡+功能夾層工程提高鉀金屬電池單寧正極性能

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