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復旦孫大林/宋云/王飛Adv. Sci.: “雙碳限制”結構提高ZnSe的儲鉀性能

鉀離子電池（PIB）已被認為是鋰離子電池的潛在替代品，但仍需要具有更高能量、優(yōu)異倍率性能和長循環(huán)性能的更好負極。高容量硒化鋅（ZnSe）負極結合了轉化和合金化反應的優(yōu)點，但循環(huán)性差和電子導電率低。

為了有效提高ZnSe的電化學性能，復旦大學孫大林教授、宋云副教授及王飛研究員等人提出并實現(xiàn)了一種新的“雙碳限制”策略，具體而言，作者通過共沉淀和自組裝然后高溫硒化制備了外部由rGO包裹同時內(nèi)部由N摻雜微孔碳包覆的ZnSe（ZnSe@i-NMC@o-rGO）。

通過有限元模擬、K⁺存儲動態(tài)分析和DFT計算，作者深入揭示了內(nèi)部和外部碳在提高ZnSe性能方面的各自作用。內(nèi)部N摻雜微孔碳 (i-NMC) 可以提高ZnSe與K⁺的活性并減輕 ZnSe 的體積膨脹，而外層rGO（o-rGO）可以進一步穩(wěn)定ZnSe的結構并促進反應動力學。

圖1. ZnSe@i-NMC@o-rGO的合成路線及表征

受益于i-NMC和o-rGO的協(xié)同效應，ZnSe@i-NMC@o-rGO負極在2.0 A g^-1下循環(huán) 1500次后顯示出233.4 mAh g^-1的高可逆比容量。此外，作者將活性炭（AC）正極和ZnSe @ I-NMC @o-RGO負極相匹配以形成先進的鉀離子混合電容器。

在1800 W kg^-1的功率密度下，其表現(xiàn)出176.6 Wh kg^-1的優(yōu)異能量密度。在2.0 A g^-1 時，該電容器進行11 000次循環(huán)后容量保持率為 82.51%。這項工作為設計多級碳基底以提高過渡金屬硒化物、氧化物和硫化物材料的電化學性能提供了指導性見解。

圖2. 鉀離子混合電容器的組成及電化學性能

Respective Roles of Inner and Outer Carbon in Boosting the K⁺ Storage Performance of Dual-Carbon-Confined ZnSe, Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202104822

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