全固態鋰電池(ASSLBs)被認為是當前鋰離子電池有前途的替代品,因為它們的使用帶來的安全風險較小。然而,通過傳統的漿料(濕法)工藝制造復合正極存在技術挑戰,例如硫化物電解質對有機溶劑的穩定性有限,以及由于使用絕緣聚合物粘結劑而增加了離子電阻。韓國漢陽大學Yang-Kook Sun、Dong-Won Kim等開發了一種使用無溶劑(干式)工藝制造的復合正極。圖1 基于不同粘結劑的ASSLB的電化學性能用于干法工藝的代表性聚合物粘結劑是聚四氟乙烯(PTFE),它通常形成纖維狀線性粘合并能夠制造片狀復合正極,另外PTFE在高電壓下具有電化學穩定性,并且不與正極活性材料反應。然而,PTFE傳導鋰離子的能力有限,無法確保活性材料、固態電解質和導電碳之間有足夠的界面粘合力。在這項工作中,作者采用了一種新型鋰離子導電離聚物粘結劑-聚(四氟乙烯-共-全氟(3-氧代-4-戊烯磺酸))鋰鹽(稱為離聚物),用于ASSLBs復合正極的無溶劑干法工藝。與絕緣PTFE不同,離聚物有助于Li+的傳輸并由于其在整個復合正極中的均勻分布而確保良好的界面接觸。圖2 基于不同粘結劑的復合正極的電化學特性因此,實驗顯示,基于離聚物復合正極的ASSLB在放電容量(180.7 mAh g-1 vs 176.7 mAh g-1,0.1 C)、循環穩定性(在0.5 C下經過300次循環后容量保持率 90% vs 24%)和倍率性能(在2.0 C下,123.4 mAh g-1 vs 76.2 mAh g-1)方面均優于以PTFE制備的ASSLB。顯然,這項工作所提出的離聚物是一種很有前景的聚合物粘結劑,以用于無溶劑制備具有良好循環穩定性和高倍率性能的ASSLBs復合電極。圖3 不同復合正極循環后的形態變化示意All-Solid-State Lithium Batteries: Li+-Conducting Ionomer Binder for Dry-Processed Composite Cathodes. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02756