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南開(kāi)陶占良Angew: 用于超高性能水系鋅有機(jī)電池的鄰醌基COF正極

正極上精細(xì)的分子設(shè)計(jì)對(duì)于可充電水系鋅有機(jī)電池的性能提升非常重要。共軛羰基化合物以其高容量、可靈活設(shè)計(jì)和可持續(xù)生產(chǎn)等優(yōu)點(diǎn)，在可充電電池領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

在此，南開(kāi)大學(xué)陶占良教授等人受共價(jià)有機(jī)骨架（COF）和芘4,5,9,10-四酮（PTO）單體優(yōu)點(diǎn)的啟發(fā)，基于苯三甲醛（BT）節(jié)點(diǎn)和PTO活性單體設(shè)計(jì)了一種具有有序通道結(jié)構(gòu)的新型鄰醌基共價(jià)有機(jī)骨架（BT-PTO COF）正極，用于超高性能水系鋅有機(jī)電池。固有的有序開(kāi)放通道結(jié)構(gòu)有利于離子的轉(zhuǎn)移和插層，因此在鋅離子電池中比現(xiàn)有的有機(jī)基正極材料實(shí)現(xiàn)了更好的倍率性能和可循環(huán)性。

電化學(xué)測(cè)試表明，BT-PTO COF正極表現(xiàn)出出色的容量（在0.1 A g^-1時(shí)的可逆容量高達(dá)225 mAh g^-1）和優(yōu)異的倍率性能（500 A g^-1時(shí)容量為108 mAh g^-1），并具有出色的長(zhǎng)期循環(huán)性能（在5 A g^-1（~18 C）時(shí)10000次循環(huán)后的容量保留率為98.0%）。

圖1. BT-PTO COF正極的電化學(xué)性能

此外，作者通過(guò)原位拉曼及異位XRD、SEM、拉曼和XPS測(cè)試首次揭示了BT-PTO COF的先有Zn²⁺后有兩個(gè)H⁺的共插層機(jī)制。而共提取過(guò)程是兩個(gè)反向的過(guò)程，即首先是H⁺脫嵌，然后接下來(lái)是Zn²⁺。作者通過(guò)熱重分析（TGA）對(duì)不同電流下的放電電極進(jìn)行了定量分析，再次驗(yàn)證了這種插層機(jī)制。

很明顯，這種共插層行為在高電流密度下演變?yōu)楦嗟腍⁺插入路徑并賦予COF超快動(dòng)力學(xué)，從而實(shí)現(xiàn)前所未有的184 kW kg^-1_（COF）比功率和 92.4 Wh kg^-1_（COF）的高能量密度。這項(xiàng)工作報(bào)道了一種用于水系鋅離子電池的優(yōu)質(zhì)有機(jī)材料，并為未來(lái)的高性能有機(jī)正極提供了設(shè)計(jì)思路。

圖2. 5 BT-PTO COF儲(chǔ)能機(jī)制的原位/異位表征

Orthoquinone-Based Covalent Organic Frameworks with Ordered Channel Structures for Ultrahigh Performance Aqueous Zinc-Organic Battery, Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202117511

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