資源豐富的FeS2是一種很有前景的鉀離子電池(PIBs)負極。然而,由于放電過程中FeS2的轉化,多硫化物會出現并溶解在醚基電解液中,隨后導致PIBs的容量持續下降。天津大學何春年、周偉、朱杉等制備了石墨烯殼包封的FeS2,并將其嵌入N/S共摻雜三維空心碳球中(FeS2@G@NS-3DHCs),以作為PIBs的負極。圖1 FeS2@G@NS-3DHCs的制備在FeS2@G@NS-3DHCs復合結構中,具有大表面積的N/S共摻雜空心碳球結合石墨烯-殼層衍生界面可以加速電荷轉移。此外,石墨烯殼可以作為保護袋,在鉀儲存過程中容納多硫化物的溶解,抑制多硫化物穿梭效應,提高電極的循環穩定性。密度泛函理論(DFT)計算表明,石墨烯殼層對多硫化物具有很強的吸附能力,并且KFeS2和石墨烯殼層之間的界面相互作用可以提高K離子的遷移率。圖2 FeS2@G@NS-3DHCs的形貌表征因此,基于這種石墨烯-殼增強,該復合材料表現出高比容量(100 mA g-1時為 524 mAh g-1)、顯著的倍率性能(8 A g-1時為 224 mAh g-1)和出色的循環性能(1 A g-1下經過1000次循環后仍能保持99.5%的容量保持率)。此外,與有機正極匹配組裝后,全電池在0.1 A g-1下也表現出482.7 mAh g-1的可逆容量。這項研究的意義不僅限于開發高性能PIBs電極。更重要的是,這項工作揭示了PIBs中石墨烯-殼層與多硫化物之間的相互作用,這對設計金屬離子電池的過渡金屬硫化物基電極具有指導價值。圖3 FeS2@G@NS-3DHCs的電化學特性Engineering Pocket-Like Graphene–Shell Encapsulated FeS2: Inhibiting Polysulfides Shuttle Effect in Potassium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109899