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王永剛/胡炳文AEM: 基于硫化物電解質(zhì)的高穩(wěn)定性鋰有機全固態(tài)電池

具有接近液體電解質(zhì)高電導(dǎo)率的硫化物固體電解質(zhì)被認(rèn)為是全固態(tài)鋰電池（ASSLBs）最有前景的電解質(zhì)之一。不幸的是，硫化物電解質(zhì)的窄電化學(xué)窗口和循環(huán)時界面處的接觸損失極大地限制了硫化物基ASSLB的應(yīng)用。

在此，復(fù)旦大學(xué)王永剛教授、華東師范大學(xué)胡炳文研究員等人選擇將具有317 mAh g^-1高理論比容量和2.1 V適度工作電位的有機醌正極，即5,7,12,14-并五苯四酮（PT）用作ASSLB的正極材料。經(jīng)電化學(xué)測試驗證，PT在有機液體電解質(zhì)中的嚴(yán)重溶解行為在ASSLBs中得到解決。由于具有快速離子傳輸和高延展性，作者選擇硫化物70Li₂S-30P₂S₅玻璃陶瓷（LPS）作為固態(tài)電解質(zhì)。

此外，XPS顯示各種類型的碳添加劑對SSE的分解程度有不同的影響，因此作者通過調(diào)節(jié)復(fù)合正極中碳添加劑的類型來優(yōu)化電化學(xué)性能。基于原位XRD、魔角自旋核磁共振（MAS NMR）和原位電化學(xué)阻抗譜（EIS）的互補分析，結(jié)果表明該LPS硫化物電解質(zhì)的分解程度有限且中間層對電化學(xué)性能的相應(yīng)影響是可逆的。

圖1. LPS在循環(huán)過程中的穩(wěn)定性研究

此外，得益于PT和LPS的低楊氏模量，如SEM所示，這有助于二者在長時間循環(huán)下進行應(yīng)力調(diào)節(jié)和緊密接觸，所有這些因素都證明了出色的界面穩(wěn)定性。因此，作為概念證明，PT基ASSLBs循環(huán)500次后容量保持率為 90.6%，同時具有312 mAh g^-1的高可逆容量。

此外，電化學(xué)活性謝弗雷爾相（Chevrel相） Mo₆S₈ 具有快速的鋰嵌入反應(yīng)和高電導(dǎo)率，用于替代復(fù)合正極中的惰性碳以進一步提高倍率性能和功率密度。在Mo₆S₈ 的幫助下，基于PT的ASSLBs顯示出改善的氧化還原動力學(xué)，因此在1C下可提供220 mAh g^-1的高比容量，并在37次循環(huán)后容量保持率為 82.5%。這項工作表明，有機醌正極和SSE的合作有望用于構(gòu)建具有出色電化學(xué)性能的可持續(xù)和安全的ASSLB。

圖2. Li | LPS | PT-LPS-Mo₆S₈全固態(tài)電池性能

A Highly Stable Li-Organic All-Solid-State Battery Based on Sulfide Electrolytes, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103932

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