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青科大孟阿蘭/李鎮(zhèn)江Nano Energy：循環(huán)2000次無(wú)衰減的鎂離子電池正極！

多電子反應(yīng)作為有吸引力的替代方案可以提供更高的比容量，但是，它會(huì)造成結(jié)構(gòu)坍塌，從而導(dǎo)致循環(huán)不穩(wěn)定。

青島科技大學(xué)孟阿蘭、李鎮(zhèn)江等通過(guò)電化學(xué)方法實(shí)現(xiàn)K⁺預(yù)嵌入策略來(lái)修飾氮摻雜管狀石墨烯（VS₄/N-TG）作為鎂離子電池（MIBs）的正極。

圖1 K_0.20VS₄/N-TG的制備和多電子反應(yīng)過(guò)程

作者通過(guò)多個(gè)非原位表征深入研究了K⁺預(yù)嵌入在與VS₄/N-TG正極復(fù)合的VS₄中引起的多電子反應(yīng)過(guò)程的嵌入機(jī)制，其中V²⁺出現(xiàn)在K+預(yù)嵌入正極，賦予K_0.20VS₄/N-TG中V²⁺/V⁴⁺、V⁴⁺/V⁵⁺反應(yīng)過(guò)程。

同時(shí)，K⁺還充當(dāng)支撐結(jié)構(gòu)的“支柱”以實(shí)現(xiàn)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。因此，通過(guò)K⁺預(yù)嵌入策略，嵌入型K_0.20VS₄/N-TG正極同時(shí)實(shí)現(xiàn)了多電子反應(yīng)過(guò)程和穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。

圖2 K_0.20VS₄/N-TG的電化學(xué)性能

實(shí)驗(yàn)顯示，K_0.20VS₄/N-TG獲得了高比容量（約190 mAh g^-1 at 50 mA g^-1）和優(yōu)異循環(huán)性能，2000次循環(huán)后容量保持率接近100%。因此，這項(xiàng)工作中提出的K⁺預(yù)嵌入策略可同時(shí)實(shí)現(xiàn)高比容量和穩(wěn)定的循環(huán)性能。

除此之外恒電流間歇滴定技術(shù)（GITT）和類擬電容貢獻(xiàn)分析揭示了K_0.20VS₄/N-TG中的快速M(fèi)g²⁺反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和高M(jìn)g²⁺可逆性。這些結(jié)果為電化學(xué)儲(chǔ)能領(lǐng)域中利用K⁺預(yù)嵌入策略實(shí)現(xiàn)多電子反應(yīng)過(guò)程與結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性之間的協(xié)同機(jī)制提供了深入的探討。

圖3 K_0.20VS₄/N-TG反應(yīng)機(jī)制的非原位表征

Insight into the coordinating mechanism of multi-electron reaction and structural stability induced by K+ pre-intercalation for magnesium ions batteries. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106838

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