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華科郭新EnSM: 不可燃準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)助力4.5 V高壓NCM811電池！

用于鋰金屬電池（LMB）的準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)綜合了液態(tài)和固態(tài)電解質(zhì)的優(yōu)點(diǎn)，包括提高的離子電導(dǎo)率和電極界面潤濕性等。然而，準(zhǔn)固體電解質(zhì)通常表現(xiàn)出有限的氧化穩(wěn)定性，高壓下正極易被氧化分解，導(dǎo)致CEI生長、體相和表面相變、正極開裂和過渡金屬（TM）溶解等，顯著破壞正極界面并降低循環(huán)壽命。

為此，華中科技大學(xué)郭新教授等人在阻燃磷酸三乙酯（TEP）溶劑的輔助下，基于聚合物醋酸乙烯酯（PVAC）的柔性鏈和三甘醇二丙烯酸酯（TEGDA）的剛性骨架共聚制備了一種不易燃的準(zhǔn)固體電解質(zhì)。TEGDA的剛性為準(zhǔn)固體電解質(zhì)提供了基本的物理支撐和優(yōu)異的機(jī)械性能，而PVAC的柔韌性則帶來了高離子電導(dǎo)率和良好的界面相容性。

因此，該電解質(zhì)同時(shí)具有高離子電導(dǎo)率（1.02 mS/cm）、高鋰離子遷移數(shù)（0.65）、較寬的電化學(xué)窗口（5.2 V）等優(yōu)勢(shì)及剛?cè)岵?jì)的機(jī)械性能。此外，該電解質(zhì)還可以捕獲具有極性分子相互作用的磷酸鹽溶劑，從而削弱Li⁺-溶劑相互作用同時(shí)促進(jìn)Li⁺-陰離子相互作用，在兩個(gè)電極上產(chǎn)生更多的陰離子衍生SEI/CEI保護(hù)層。

圖1. 準(zhǔn)固體電解質(zhì)的物理化學(xué)性質(zhì)

因此，該準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)不僅可以抑制界面副反應(yīng)、正極材料的不可逆相變、應(yīng)力腐蝕開裂和TM離子在正極側(cè)的溶解，還可以實(shí)現(xiàn)高度可逆的鋰金屬沉積與剝離，從而降低負(fù)極的粉化程度。

電化學(xué)測(cè)試表明，使用該準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)可將高鎳正極NCM811的充電截止電壓從4.3V提高到4.5V，且實(shí)現(xiàn)了高達(dá)224.7 mAh/g的超高可逆比容量。同時(shí)，準(zhǔn)固態(tài)電池可實(shí)現(xiàn)超長的循環(huán)壽命和良好的安全運(yùn)行，平均庫侖效率>99.6%，500次循環(huán)后容量保持率約為81.2%。這項(xiàng)研究強(qiáng)調(diào)了電極-電解質(zhì)相互作用的關(guān)鍵作用，并概括了未來發(fā)展高能量密度LMB的有希望的電解質(zhì)方法。

圖2. NCM811||Li準(zhǔn)固態(tài)電池在室溫下的電化學(xué)性能

Nonflammable Quasi-Solid Electrolyte for Energy-Dense and Long-Cycling Lithium Metal Batteries with High-Voltage Ni-Rich Layered Cathodes, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.02.045

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