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北師大孫根班/李會(huì)峰ACS Nano: 用于鋰氧電池的MXene基異質(zhì)結(jié)電催化劑

具有高電導(dǎo)率的二維MXene在表面具有亞穩(wěn)態(tài)Ti原子和惰性官能團(tuán)，極大地限制了其在與表面相關(guān)的電催化反應(yīng)中的應(yīng)用。

在此，北京師范大學(xué)孫根班教授、李會(huì)峰副教授等人將DFT理論與實(shí)驗(yàn)相結(jié)合，通過簡單的原位氧化結(jié)合氮摻雜策略制備了表面功能化的氮摻雜二維TiO₂/Ti₃C₂T_x異質(zhì)結(jié)（N-TiO₂/Ti₃C₂T_x）。由于電化學(xué)活性位點(diǎn)的優(yōu)化電子結(jié)構(gòu)、用于吸附過量中間體/Li₂O₂的高度暴露活性位點(diǎn)及快速的電子轉(zhuǎn)移，這種異質(zhì)結(jié)呈現(xiàn)出優(yōu)異的性能。

具體而言，基于Ti₃C₂T_x的導(dǎo)電基底，N-TiO₂/Ti₃C₂T_x異質(zhì)結(jié)保持金屬性，有效地加速了電極中Li⁺和電子的轉(zhuǎn)移。更重要的是，N-TiO₂/Ti₃C₂T_x異質(zhì)結(jié)中活性位點(diǎn)的精確調(diào)節(jié)優(yōu)化了對LiO₂和Li₂O₂的吸附并促進(jìn)了緩慢的動(dòng)力學(xué)，在氧還原反應(yīng)（ORR）和析氧反應(yīng)（OER）中具有最低的理論過電位。

圖1. N-TiO₂/Ti₃C₂T_x異質(zhì)結(jié)的制備方案及其應(yīng)用

因此，當(dāng)作為鋰氧電池（Li-O₂電池）中的電催化劑時(shí)，N-TiO₂/Ti₃C₂T_x異質(zhì)結(jié)表現(xiàn)出15298 mAh g^-1的高比容量、在500 mA g^-1下超過200次循環(huán)的優(yōu)異循環(huán)性能及0.47 V的最低過電位，極大緩解了Li-O₂電池的極化現(xiàn)象。此外，作者采用原位差示電化學(xué)質(zhì)譜（DEM）、非原位SEM和非原位拉曼光譜對反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了研究。

結(jié)果顯示，N-TiO₂/Ti₃C₂T_x異質(zhì)結(jié)電極具有優(yōu)異的穩(wěn)定性和較少的副反應(yīng)，證實(shí)了其較高的ORR和OER性能，表明N-TiO₂/Ti₃C₂T_x異質(zhì)結(jié)是一種很有前途的Li-O₂電池正極電催化劑。這項(xiàng)研究對設(shè)計(jì)用于非質(zhì)子Li-O₂電池的先進(jìn)未來電催化劑和其他用于表面相關(guān)反應(yīng)的催化劑具有重要意義。

圖2. 基于N-TiO₂/Ti₃C₂T_x異質(zhì)結(jié)電催化劑的Li-O₂電池性能

Theoretical Design and Structural Modulation of a Surface-Functionalized Ti₃C₂T_xMXene-Based Heterojunction Electrocatalyst for a Li-Oxygen Battery, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.1c10890

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