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在固態電池中使用鋰金屬負極，已成為取代傳統鋰離子電池最有前途的技術之一。固態電解質是鋰金屬電池安全運行的關鍵技術，因為它可以抑制鋰枝晶不受控制的生長。然而，現有固態電解質的力學性能和電化學性能，還不能滿足鋰金屬電池實際應用的要求。

在此，來自韓國科學技術高級研究院的Bumjoon J. Kim&美國佐治亞理工學院的Seung Woo Lee等研究者，報道了一類具有三維相互連接的塑性晶體相的彈性固體電解質。相關論文以題為“Elastomeric electrolytes for high-energy solid-state lithium batteries”于2022年01月12日發表在Nature上。

基于有機電解質體系的鋰(Li)金屬電池(LMBs)的商業應用，一直受到安全問題和鋰金屬負極眾所周知挑戰的阻礙：不受控制的Li枝晶生長、不穩定的固電解質間相(SEI)層增厚、“死”Li的形成以及循環過程中Li金屬的大體積變化，這些都加速了電池的衰落。

因此，眾多研究努力致力于利用多孔支架、人工SEI層和固態電解質(SSEs)，來解決這些問題。特別是，基于無機或有機有機溶劑的固態LMBs已經成為一個有潛力的候選者，因為它們通過消除可燃有機溶劑，在安全性方面提供了實質性的改善。

鑒于鋰離子電池的滾對滾制造工藝的兼容性，固體聚合物電解質(SPEs)因其低制造成本、無毒和相對柔軟的性質而引起了人們的極大興趣，使其能夠與電極形成光滑的界面。在各種聚合物中，聚環氧乙烷(PEO)基SPEs一直是研究的重點；然而，這些聚合物沒有表現出足夠的離子導電性和穩定性，以穩定運行的LMBs。提高離子導電性的一個常見方法是在聚合物基體中加入添加劑，如有機和無機填料，以形成凝膠或雜化的SPEs。然而，這些凝膠和雜化SPEs的離子導電性和/或力學性能應進一步提高，以提高其在高能LMBs中的可行性。

彈性體是一種合成橡膠，由于其優越的力學性能，廣泛應用于消費產品和先進技術(可穿戴電子產品和軟機器人)。彈性體既可以提供良好的基體分散功能部件，同時又保持了力學彈性和功能性。例如，當分散的組分在彈性體基體內三維連接時，共混物的重要功能，如電導率和離子導電性可以很好地保持。

聚合誘導相分離(PIPS)是一種控制相分離結構的疇大小和連通性的過程，允許形成共連續的納米結構。然而，目前還沒有人嘗試使用PIPS在彈性體系統中開發離子傳導相。因此，研究者設想，如果離子導電材料能夠通過PIPS在力學堅固的彈性體基體中形成三維(3D)互聯相，就可以實現優異的離子和力學性能。

在此，研究者報道了一種用于高能LMBs的不同類型的SPEs，它是基于一種具有離子導電塑性晶體且具有三維互聯相的原位形成的彈性體。塑性晶體嵌入彈性體電解質(PCEE)的共連續結構，是由PIPS在原胞內的聚合物和塑性晶體之間開發的。PCEE表現出優異的力學性能和高離子電導率(在20°C時為1.1 mS cm^?1)，具有高鋰離子轉移數(t₊)為0.75。

此外，由于其力學彈性，在電池內形成的PCEE(以下簡稱“內置PCEE”)有效地適應了快速充放電循環過程中Li的大體積變化。使用內置的PCEE，研究者演示了一個基于SPE的固態LMB，正極為LiNi_0.83Mn_0.06Co_0.11O₂(NMC-83)，在4.5 V的高壓下的穩定運行。這種彈性體電解質系統，為實現高性能和穩定的固態LMBs提供了一個有前途的策略。

2022年，第一篇鋰電Nature！

圖1. 塑性-晶體嵌入彈性體電解質的設計

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圖2. 內置PCEE的性質

圖3. 對稱Li和非對稱Li||Cu電池內置PCEE

圖4. 研制具有彈性電解質的高能全固態LMB

綜上所述，研究者報道了一類基于彈性電解質原位形成的SPEs，該彈性體電解質含有三維互聯的塑性晶體相，成功地結合了彈性體和塑性晶體的優點，包括高離子導電性、優異的力學性能、電化學穩定性、低界面電阻，高鋰離子轉移數。內置的PCEEs使對稱Li和非對稱Li||Cu電池皆具有優異的循環性能，其低電壓滯回低于26 mV和100.0%的CEs。最后，在有限的鋰源和高負載NMC正極(N/P比<3.4)的約束條件下，研究者證明了PCEE基固態LMB在環境溫度下具有高比能和高功率的穩定運行。

這種彈性體電解質體系，能夠以其優異的力學性能和高的離子電導率而廣泛應用于各種后金屬(如鈉、鉀、鋅、鎂、鋁)電池的操作，包括金屬-空氣電池和金屬-硫電池等。

文獻信息

Lee, M.J., Han, J., Lee, K.?et al.?Elastomeric electrolytes for high-energy solid-state lithium batteries.?Nature?601,?217–222 (2022). https://doi.org/10.1038/s41586-021-04209-4

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-04209-4#citeas

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