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?三單位聯合Nature子刊：反應過程中重構的Ru團簇，助力Sr2RuO4高電流密度高效穩定HER

對于進一步促進電化學析氫反應(HER)的發展和工業化應用，使用高效的催化劑以克服其能壘至關重要。盡管人們在尋找高性能催化劑方面已經取得了相當大的進展，但是實現在大電流下高效穩定催化HER仍然是一個挑戰。因此，設計并制備出可以提供工業規模電流密度(>500 mA cm^-2)的穩定催化劑對于電化學HER的工業化應用至關重要。

近日，中科院寧波材料所李國偉、德國馬普固體物理化學所Claudia Felser和中國科學院劉劍等利用層狀氧化物鈣鈦礦Sr₂RuO₄(SRO)在工業級電流下催化HER，并研究了其在催化過程中的變化。

電化學性能測試結果顯示，在1.0 M KOH和0.5 M H₂SO₄電解質中，SRO在10 mA cm^-2電流密度下的過電位分別為18 mV和28 mV，Tafel斜率分別為22 mV dec^-1和29 mV dec^-1。

此外，SRO在1.0 M KOH和0.5 M H₂SO₄中分別僅需182 mV和278 mV(經過iR補償)的過電位就能達到1000 mA cm^-2的電流密度；在未經iR補償的條件下，達到1000 mA cm^-2電流密度的過電位分別增加到272 mV和354 mV。SRO催化劑還具有優異的電化學穩定性：在酸性條件下，其在約2000 mA cm^-2的電流密度下連續穩定運行5天；在堿性電解質中，SRO催化劑在1000 mA cm^-2的電流密度下連續穩定運行達35天。

實驗結果和理論計算表明，SRO催化劑在還原過程中產生具有鐵磁性釕團簇并且作為催化活性中心。此外，由于金屬-載體相互作用，Ru團簇和SRO之間產生了強的電子重新分布，這優化了氫的吸附行為，從而促進了電催化HER過程。

更重要的是，在高過電位下，高導電體相和界面能顯著降低了電荷轉移電阻和電極極化，并且在表面活性層的輔助下，重建的Ru₆/SRO催化劑在酸性和堿性條件下均表現出顯著的HER 活性和穩定性。綜上，這項工作證明，調整活性相和載體之間的界面結構是設計在工業級電流密度下具有高性能的催化劑的關鍵。

Observation of A Robust and Active Catalyst for Hydrogen Evolution under High Current Densities. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-35464-2

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