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成果簡介

單原子催化劑(SACs)以其明確的活性位點結構和最大的金屬原子利用率而成為多相催化研究的前沿領域。然而，SACs在實際過程的應用仍然是一個巨大挑戰。

中國科學院大連化學物理研究所的張磊磊副研究員、王愛琴研究員、張濤院士等人通過兩次熱解乙酰丙酮釕與N/C的前驅體(在900℃、N₂中熱解，然后在800℃、NH₃中處理)，從而合成了一種高活性、選擇性和穩定的Ru SAC。通過改變合成溫度，成功制備了具有Ru-N₅、Ru-N₄和Ru-N₃等活性位點的Ru₁/NC SACs。結果表明，單原子Ru的氧化態為+2，而電子密度隨著Ru-N配位數的減小而增大，且在NH₃預吸附較強的情況下，其氫活化能力也逐漸增強。因此，合成的Ru₁-N₃結構即使在NH₃過量的情況下也表現出適度的氫活化能力，從而在醛酮還原轉換成伯胺反應中表現出高的伯胺選擇性，達99%。此外，與大多數SACs和納米催化劑相比，該催化劑還顯示出優異的胺產率，抗CO和S毒化能力，以及在苛刻的加氫處理條件下表現出高穩定性。相關工作以《Highly selective and robust single-atom catalyst Ru₁/NC for reductive amination of aldehydes/ketones》為題在《Nature Communications》上發表論文。

圖文導讀

張濤院士團隊Nature子刊：單原子&三、四、五配位，誰的催化性能更強？

圖1. 糠醛(1a)轉化為目標產物糠醛胺(2a)，并伴隨著許多副反應產物(3a-8a)

圖2. Ru₁/NC-T催化劑的制備與表征

圖3. Ru₁/NC-T樣品的XPS分析

圖4. Ru₁/NC-T催化劑的XAS分析

表1 EXAFS譜圖的擬合結果

表2 不同催化劑對糠醛還原胺化反應的催化性能

圖5. Ru₁/NC-900-800NH₃催化劑的穩定性

圖6. Ru₁/NC-T催化劑上NH₃和H₂的微量吸附量熱

總結展望

總之，本文利用簡單的熱解方法，在N摻雜碳上制備了高活性、選擇性和穩定的Ru SACs。隨著熱解溫度由700℃提高到900℃，Ru-N配位數由Ru-N₅、Ru-N₄下降到Ru-N₃，而單原子Ru的電子密度逐漸增大。通過在800℃、NH₃氛圍下進一步處理，Ru-N₃位點上的電子密度進一步增加。由于單原子Ru的配位結構和電子密度發生微調，其在醛/酮的還原胺化過程的催化性能得到了進一步改善。其中，Ru₁/NC-900-800NH₃ SAC的H₂活化能力適中，顯示出最高的產伯胺活性和選擇性。此外，該催化劑在重復使用測試中表現出良好的穩定性，并對廣譜的生物質衍生的醛/酮底物具有耐受能力。特別地，該催化劑還顯示出卓越的抗CO、S毒化能力。這項工作中建立的結構-性能關系，將為高度選擇性和穩定的SACs的合理設計提供一條途徑。

文獻信息

Highly selective and robust single-atom catalyst Ru₁/NC for reductive amination of aldehydes/ketones,?DOI：10.1038/s41467-021-23429-w

https://www.nature.com/articles/s41467-021-23429-w

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張濤院士團隊Nature子刊：單原子&三、四、五配位，誰的催化性能更強？

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