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電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)為生產(chǎn)高附加值的碳?xì)浠衔锖脱趸锾峁┝艘粋€(gè)可持續(xù)的方法。然而，活性中心在CO₂RR電化學(xué)過(guò)程中的不可控遷移限制了其同時(shí)獲得高C₂選擇性和穩(wěn)定性的催化能力。近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)熊宇杰和龍冉等報(bào)告了一個(gè)簡(jiǎn)單而有效的合成策略，在合成的Cu-CuAlO₂-Al₂O₃催化劑上通過(guò)界面CuAlO₂物種來(lái)穩(wěn)定高活性中心。

根據(jù)CuAlO₂的錨定效應(yīng)，活性中心在電化學(xué)反應(yīng)過(guò)程中不可控的遷移被抑制。性能測(cè)試結(jié)果表明，最優(yōu)的Cu-CuAlO₂-Al₂O₃(Cu/Al=3:1)催化劑對(duì)電化學(xué)CO₂RR轉(zhuǎn)化為C₂產(chǎn)物的法拉第效率(FE)高達(dá)85.6%(FE_C2H4>70%)，Cu-CuAlO₂-Al₂O₃(Cu/Al=3:1)在-1.17 V_RHE至-1.23 V_RHE電壓范圍內(nèi)連續(xù)運(yùn)行超過(guò)300 h，C₂產(chǎn)物的法拉第效率超過(guò)85%(FE_C2H4超過(guò)71%)，性能優(yōu)于已報(bào)道的大多數(shù)銅基催化劑。

研究人員采用從頭算密度泛函分子動(dòng)力學(xué)模擬，研究了在300 K和適當(dāng)?shù)钠胶鈺r(shí)間下加入一個(gè)電子后Cu-CuAlO₂-Al₂O₃的穩(wěn)定性:在Cu(100)、Cu(100)/CuAlO₂(001)和重組Cu(411)/CuAlO₂(001)模型中注入一個(gè)電子，完美地模擬了它們?cè)陔娀瘜W(xué)CO₂RR過(guò)程中的結(jié)構(gòu)演變。

結(jié)果表明，Cu(411)/CuAlO₂(001)復(fù)合結(jié)構(gòu)中的Cu(100)表面比純Cu(100)表面和Cu(100)/CuAlO₂(001)表面更穩(wěn)定，這與Cu-CuAlO₂-Al₂O₃在電化學(xué)CO₂RR下表現(xiàn)出良好穩(wěn)定性相一致，突出了構(gòu)建的界面CuAlO₂物種的重要性。總的來(lái)說(shuō)，這種簡(jiǎn)單、高效的原位合成方法為設(shè)計(jì)和制備一種高選擇性、超耐用的大規(guī)模電化學(xué)CO₂RR催化劑提供了技術(shù)參考。

Identifying an Interfacial Stabilizer for Regeneration-Free 300 h Electrochemical CO₂ Reduction to C₂ Products. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c11109

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