電化學(xué)CO2還原為甲酸鹽為CO2的利用提供了溫和可行的途徑,許多文獻(xiàn)報(bào)道鉍基電極具有獨(dú)特的抑制析氫反應(yīng)而表現(xiàn)出高選擇性,是一種極具前途的電催化劑。基于此,天津大學(xué)劉樂全等人通過引入原子硼來調(diào)節(jié)金屬Bi的電子結(jié)構(gòu),并實(shí)現(xiàn)了CO2的高效電化學(xué)還原。其法拉第效率保持在90%以上,并具有-0.6至-1.2 V的寬電位范圍,在流動(dòng)池條件下甲酸鹽的產(chǎn)率達(dá)到3.36 mmol cm-2?h-1。密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,摻雜B的Bi誘導(dǎo)p電子態(tài)向費(fèi)米能級(jí)移動(dòng),從而調(diào)節(jié)OCHO?中間體的自由能。此外,通過構(gòu)建PV-EC系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)了11.8%的太陽能到甲酸鹽的高能量轉(zhuǎn)換效率。該研究突出了電子修飾工程的可行性,為高效太陽能驅(qū)動(dòng)的CO2RR進(jìn)一步鋪平道路。Boron dopant induced electron‐rich bismuth for electrochemical CO2 reduction with high solar energy conversion efficiency. Small, 2021.https://doi.org/10.1002/smll.202101128