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電池女神Linda F. Nazar最新Nat. Rev. Mater.: 展望用于固態電池的超離子導體未來設計

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電池女神Linda F. Nazar最新Nat. Rev. Mater.: 展望用于固態電池的超離子導體未來設計
作為固態器件中不可或缺的組成部分，超離子導體在其晶格中可以表現出類液體和異常高的堿金屬陽離子電導率，在原子水平上對超離子行為本質的基本理解對于固態電池等新技術至關重要。前期研究主要強調了靜態框架對陽離子擴散率的影響，而陰陽離子相互作用的貢獻在很大程度上被忽略了。
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圖1. 在簡單有機鹽和無機鹽中發現轉子相的時間線
在此，加拿大滑鐵盧大學Linda F. Nazar教授等人總結了表現出陰離子旋轉或重新定向特征的聚陰離子基團，并描述了可用于研究陽離子擴散和陰離子旋轉之間相互作用的先進技術。
作者首先簡要概述了塑料晶體的行為，并介紹了可用于探測陰離子動力學的各種技術。然后，研究了不同類別無機導體中陰離子旋轉的證據及可用于在聚陰離子無機導體中實現超離子電導率固體電解質的因素。最后，作者確定了在室溫下穩定無序超離子相的策略，從而能夠利用槳-輪機制（即陰離子的旋轉運動有利于轉子相中的平移陽離子擴散）在固體電解質中實現超高電導率。
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圖2. 將旋轉相穩定到室溫的策略
此外，通過使用最先進的技術，包括核磁共振（NMR）、從頭算分子動力學（AIMD）模擬和準彈性中子散射（QNES）已經證實和解釋了槳-輪機制。陰離子旋轉的起始溫度可以通過熵驅動機制進行有效控制，從而導致較低的相變溫度或動力學抑制高溫無序的低溫捕獲。此外，隨著計算分析的改進，應該有可能通過在模擬中應用定性約束來獲得對每個因素影響的定量理解。
還值得注意的是，為了實現耦合的陰離子旋轉和陽離子擴散，陰離子和陽離子的可比跳躍頻率是必要的。盡管如此，旋轉運動的起源即作為各種材料中高導電性能的可能驅動因素仍不清楚。因此，仍需結合NMR、QNES和AIMD等先進技術深入研究旋轉熵等因素。
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圖3. 評估旋轉相在全固態電池中的使用
總之，這種利用陰離子旋轉來增加具有低起始溫度的無機轉子相中的陽離子擴散率代表了一種發現新超離子導體的有趣且富有成效的方法，陰離子動力學的作用是對固態材料中離子傳導現象和機制基本理解的額外描述。在二價固體陽離子導體的設計中，由于較高的陽離子電荷導致的傳輸緩慢，此時陰離子動力學的貢獻可能特別重要。
Exploiting the paddle-wheel mechanism for the design of fast ion conductors, Nature Reviews Materials 2022. DOI: 10.1038/s41578-021-00401-0

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