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?蘇大ACS Catalysis：應變誘導耦合結構變化，加速Ru摻雜MnO2水氧化

MnO₂的異原子調制是引入和調整電化學水氧化催化活性中心的有效途徑。盡管人們在探究摻雜物的構型和配位與催化活性方面的聯系方面付出了巨大的努力，但對于異原子與MnO₂相互作用的系統研究仍然較少。

近日，蘇州大學鄧昭、彭揚和趙曉輝等以相同數量的Ru³⁺離子部分置換三種MnO₂多晶型β-MnO₂、α-MnO₂和τ-MnO₂的錳離子，并探討摻雜劑對不同MnO₂結構催化活性的影響。

研究人員發現，具有不同孔隙率的MnO₂對Ru取代反應不同，從而導致發生不同的晶格應變和形態變化。

在引入Ru后，由于高應變導致緊密排列的β-MnO₂發生晶體分裂，從而導致表面積、氧空位和錳價態的變化最顯著，進一步導致最高的OER活性(在1.53 V下，β-MnO₂-Ru催化劑的TOF達到2022.2 h^-1，比商業RuO₂催化劑高19.6倍)；

熱力學穩定性較差的τ-MnO₂轉變為具有中等OER活性的非晶態(盡管其表面積較大、氧空位含量較高，且處于低價態)；由于α-MnO₂具有相對穩定的多孔結構以適應異原子摻雜，因此其結構和形態變化很小。

因此，Ru的摻雜不是簡單地在相對惰性的金屬氧化物上附加催化活性中心，而是同時調整MnO₂的晶體結構來調節催化劑的活性。

此外，由于Ru誘導了豐富的氧空位，β-MnO₂-Ru上的OER反應遵循LOM途徑；而τ-MnO₂的電化學活性(盡管本質上存在高的氧空位)被包含高半徑和低遷移率的水合Mg²⁺陽離子的雙層結構所抑制。

總的來說，該項工作闡明了異原子位移對MnO₂多晶形態和結構的影響，并揭示這些變化對其OER活性的影響，這為摻雜-主體相互作用調節MnO₂結構以調控電催化活性提供了新的見解。

Ru-Substituted MnO₂ for Accelerated Water Oxidation: The Feedback of Strain-Induced and Polymorph-Dependent Structural Changes to the Catalytic Activity and Mechanism. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c04759

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