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在過去的幾十年里，反應建模的黃金標準一直是將DFT的反應譜和機制耦合到微動力學建模（MK）中，可對能量譜進行調整以解釋由于DFT的建立或固有的錯誤。隨著材料的復雜性、動力學和反應中基元步驟的數量呈指數增長，這些系統可能無法通過傳統的基于DFT的方法完全解決，從而使經典的MK方法無法預測。

在此，巴塞羅那科學技術研究所Núria López及蘇黎世聯邦理工學院Javier Pérez-Ramírez等人首次嘗試利用混合數據（來自實驗和 DFT）方法研究多相催化時，使用統計學習（SL）技術重現了CH₂Br₂在金屬催化（Fe、Co、Ni、Cu、Ru、Rh、Ag、Ir 和 Pt）加氫脫溴中的轉化，并證明了所采用算法的穩定性和魯棒性。具體而言，為了建立一個穩健的SL部署框架以獲得非均相催化劑的反應方程，作者研究了 CH₂X₂（X = Br, Cl）的加氫脫鹵，并將它們與 MK（DFT）模型進行了比較。

這種轉變是鹵素介導的甲烷改質過程中的關鍵步驟，并清楚地顯示了金屬催化劑的選擇性問題。通過結合主成分分析（PCA）和貝葉斯機器科學家（BMS）的描述符識別，作者提出了一個獨特的方程搜索反應速率、CH₂X₂轉化率和對不同產物的選擇性，從而以廣義形式編譯金屬催化劑的性能。該方法將實驗數據和理論數據聯系起來，并建立了一種穩健的方法，可以外推到其他非均相催化反應。

圖1. 本研究的工作流程

此外，選擇性涉及一組更難以捉摸的參數，并且相反應空間的極端更容易描述（由于反應網絡的復雜性，半反應更加不明確）。這個問題應由未來的研究詳細評估，因為SL技術一直專注于聚類，而選擇性是關于定義非常窄的能量跨度的差異。從BMS導出的方程可用于粗粒度模型和反應器設計，以避免在對DFT結果采用微動力學建模時觀察到的不穩定性和誤差傳播。

總體而言，作者展示了如何將 BMS的結果映射到文獻中先前的替代模型并優于MK（DFT），因此有可能填補由于相變、極其復雜的反應而無法進行微動力學建模的空白網絡、多產物和選擇性問題。這種混合數據方法可用于識別和解釋未來催化劑設計中的描述符，這項工作為使用一組統計學習工具和混合數據解決復雜反應網絡提供了一個起點。

圖2. 微動力學模型和BMS方法主要特性之間的比較

Generalizing Performance Equations in Heterogeneous Catalysis from Hybrid Data and Statistical Learning, ACS Catalysis 2022. DOI: 10.1021/acscatal.1c04345

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ACS Catalysis: 混合數據+統計學習用于推廣異構催化中的性能方程

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