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盡管鋰金屬負極是滿足鋰離子電池高能量目標的主要候選者，但它還沒有達到長循環壽命（>99.9%）的庫倫效率（CE）要求。這些限制源于原生的固體電解質間相（SEI），它具有多種功能，包括穩定和保護沉積的鋰。

SEI在調節電解質和電極之間的Li⁺交換方面也起著關鍵作用，但這種影響的量化并不簡單，而且迄今為止，Li⁺交換和CE之間的一般關系尚未明確闡明。

圖1. 在沒有和有SEI存在的情況下，Li⁰/Li⁺氧化還原過程的示意

麻省理工學院Betar M Gallant 等采用EIS和CV兩種電化學技術，在選擇的低CE和高CE電解質中，對通過原生形成的Li-SEI進行的總Li⁺交換進行了量化。這些方法為Li⁺交換速率的量化提供了獨特但互補的方法，并在每種給定的電解質中證明了自洽性，從而對所獲得值的物理性提供了信心。低CE電解質通常表現出穩定和適度的Li⁺交換速率（<1 mA/cm²），即在典型電池循環電流的數量級上。

另一方面，高CE電解質表現出更高的總Li⁺交換率，這在循環過程中進一步增加。即使考慮到這些動態效應，也發現CE和Li⁺交換之間存在密切的正相關性，從而明確表明能夠實現快速Li⁺交換的電解質與高CE相關。

圖2. 電化學阻抗譜測量Li⁺交換

該研究結果還表明，與循環的銅相比，未循環銅的Li⁺交換更緩慢，原始銅的CE相應更低，這為第一次沉積過程中發生的潛在過程提供了見解。展望未來，這些發現可能會支持新的電解質設計框架，以最大限度地提高促進Li⁺交換的SEI相，一旦這些相可以更好地確定化學特性。

這些策略可能包括，例如，設計電解質，促進SEI相的形成，據報道，與更多的離子阻礙相相比，SEI相具有更高的Li⁺離子傳導性和擴散性，例如Li₂O或Li₂S。也有很大的機會將SEI的定量化學分析相結合，例如通過基于滴定的方法，以在SEI組成和功能之間發展更強的相關性。

圖3. 長時間恒流循環中的Li⁺交換

Beneficial vs. Inhibiting Passivation by the Native Lithium Solid Electrolyte Interphase Revealed by Electrochemical Li+ Exchange. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d2ee04203g

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EES：通過電化學Li+交換揭示原生SEI的有益與抑制鈍化作用

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