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固態電池(SSBs) 在能量密度和安全性方面均具有優勢，有望用于下一代儲能，但面臨固態電解質(SSEs)與電極（尤其是鋰負極）之間的固體-固體接觸不良的挑戰。

中科院化學所萬立駿院士、曹安民等采用一種簡便的配位輔助沉積工藝在SSEs上構建人工Ta₂O₅納米薄膜，以解決相關的界面挑戰。

圖1 Ta₂O₅薄膜的合成及表征

作者通過使用石榴石型SSEs Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂ (LLZT)作為模型系統驗證了該策略的可行性。研究發現，Ta₂O₅薄膜具有親鋰性，對金屬鋰具有高穩定性，因此，在LLZT顆粒上沉積人造Ta₂O₅層能夠確保SSE和鋰負極之間緊密和穩定的界面，以維持延長的循環。同樣重要的是，這種合成控制是通過配位輔助沉積(CAD)協議實現的，即通過使用聚丙烯酸作為功能聚合物來控制表面反應和Ta₂O₅薄膜的形成，這突出了基于溶液的工藝具有與原子層沉積（ALD）相當的能力，但是一條更快且工業兼容的路線。

圖2 對稱電池性能

結果表明，12 nm Ta₂O₅納米膜可將Li/LLZT-Ta/Li對稱鋰電池的界面阻抗顯著降低至9 Ω cm²（Li/LLZT/Li為1258 Ω cm²）。同時，LLZT-Ta可以承受非常苛刻的電化學過程，表現為高臨界電流密度可達到2.0 mA cm^-2，比原始LLZT(0.2 mA cm^-2)高一個數量級，并在25 °C下實現了高達5200 h前所未有的循環能力。

此外，這種界面控制還可以整合商業正極材料的使用，包括LiFePO₄(LFP)和LiNi_0.83Co_0.07Mn_0.1O₂(NCM0.83)，用于高度穩定的全電池。該研究通過可擴展且可靠的制造工藝為精細雕刻的界面層開辟了一條研究途徑，有助于加速SSEs的商業化。

圖3 全電池性能

Interface Engineering of a Ceramic Electrolyte by Ta2O5 Nanofilms for Ultrastable Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202201498

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