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上硅所溫兆銀EnSM: 原位構建鋰鹽親鋰層誘導雙功能中間相穩定LLZO/Li界面

固態鋰（Li）金屬電池因其高安全性和預期的高能量密度而有望用于下一代電池系統。Li₇La₃Zr₂O₁₂（LLZO）由于優異的離子電導率和優異的鋰穩定性在眾多固體電解質中脫穎而出，但界面接觸不良和枝晶生長阻礙了其應用。

在此，中科院上海硅酸鹽研究所溫兆銀研究員等人利用H₃BO₃水溶液和HF蒸氣在Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂（LLZTO）表面構建了一個由鋰鹽組成的納米多孔結構親鋰層。納米孔隙的毛細管力以及鋰鹽與熔融鋰之間的化學反應產生了優異的親鋰性，這可以極大地增強鋰負極在石榴石固體電解質上的潤濕性，從而將界面阻抗降低至約9 Ω m²。

此外，上述反應生成了Li_xBO_y和LiF，它們在LLZTO/Li界面構建了具有電子絕緣和高表面能的功能性SEI。這種電絕緣中間相阻斷了界面處的電子傳輸，從而抑制了枝晶向石榴石電解質中的生長，而具有高表面能的LiF可以引導鋰的水平沉積從而阻止枝晶的形成，兩者都可以保證穩定的負極界面。

圖1. 石榴石電解質的原位表面改性方法及表征

通過上述效果，獲得了穩定的LLZO/Li界面及LixBOy-LiF（LBF）中間相。因此，對稱鋰電池在25 ℃時表現出約2 mA cm^-2的改進臨界電流密度（60 ℃時為 8 mA cm^-2）和在25 ℃、0.5 mA cm^-2時1200小時的優異循環穩定性（在60 ℃、2 mA cm^-2時穩定循環超過200小時）。

具有LiFePO₄ (LFP) 或 LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂（NCM523）正極的準固態電池具有優異的長期循環性能，可在25 ℃下以1.2 mA cm^-2的高電流密度下正常工作。采用LFP的全固態電池可以在0.4 mA cm^-2 下放電約110 mAh g^-1，并在60 ℃下實現超過320次循環的出色穩定性。這些結果表明，該LBF層有望用于基于LLZO固體電解質的固態鋰金屬電池。

圖2. 具有LLZTO-LBF的固態鋰電池的性能

In-situ constructed lithium-salt lithiophilic layer inducing bi-functional interphase for stable LLZO/Li interface, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.01.046

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