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?鮑哲南等AEM：聚合物涂層機械性能對穩定鋰金屬負極的影響

鋰金屬電池是依靠鋰金屬在充電過程中穩定電沉積下一代儲能設備。與這種電池化學相關的主要挑戰與導致枝晶生長和差庫侖效率(CE)的不均勻沉積有關。解決這一挑戰的一個有前景策略是在負極表面使用聚合物涂層。雖然過去有幾項工作對聚合物涂層進行了評估，但對聚合物設計的要求仍不清楚。

斯坦福大學鮑哲南、慕尼黑工業大學Ralph Gilles等專門研究了聚合物涂層機械性能對鋰金屬沉積的影響。

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圖1. 具有不同氫鍵強度的聚合物

作者假設，當用作電極和電解質之間的人工界面時，與剛性聚合物和共價交聯彈性體相比，動態聚合物結構可以防止電沉積過程中的形態不穩定性。動態聚合物涂層的假設工作機制來自聚合物的自發適應，并且由于其動態特性，在電沉積過程中響應粗化電極而保持均勻的離子傳輸。如果聚合物涂層是可流動的，它可能會重新排列，并覆蓋鋰金屬電極表面上被視為“熱點”（不均勻沉積物）的區域。

通過將這些“熱點”與連續的鋰離子隔離，所提出的涂層可以實現均勻的鋰沉積。先前的實驗和理論工作已經表明了具有可流動聚合物涂層的更均勻的鋰金屬沉積的概念。然而，缺乏控制良好的聚合物涂層體系，其中聚合物機械性能是唯一變化的參數。

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圖2. Li||Cu電池性能及循環后形貌

基于此，作者設計了一系列具有相同聚合物主鏈的聚合物，這些聚合物主鏈具有不同強度的氫鍵位點，這使得系統性評估電沉積穩定性與機械性能的關系成為可能。這里專門采用了兩種不同具有低和高氫鍵強度的氨基甲酸乙酯化學物。

這兩種氨基甲酸酯單元的各種組合產生了一系列具有不同力學水平的聚合物，其中雙亞甲基二苯基（M）單元可提供強氫鍵，異佛爾酮（I）單元提供弱氫鍵。小角和廣角X射線散射(SAXS/WAXS)分析顯示，含有更多M單元的聚合物具有較高的氫鍵強度、更窄的分布和更有序的結構，而含有更多I單元的聚合物，具有較低的氫鍵強度、更寬的分布和相對減小的嵌段間距。

結果，分子結構的差異導致機械性能的類似變化，M單元比例高的聚合物表現為粘彈性固體，而I單元較多的聚合物表現為粘彈性液體。研究顯示，當這些聚合物用作鋰負極表面的涂層時，流動性/較軟的聚合物涂層能夠實現更高的電沉積庫倫效率（CE），而更剛性的聚合物導致更差的CE。這項工作提供了對與機械強度相關的鋰金屬沉積聚合物涂層設計原理的理解。

?鮑哲南等AEM：聚合物涂層機械性能對穩定鋰金屬負極的影響

圖3. Li||Cu電池長循環性能及循環后SEI表征

Effects of Polymer Coating Mechanics at Solid-Electrolyte Interphase for Stabilizing Lithium Metal Anodes. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202103187

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