近日，物理所李泓研究員、禹習謙研究員等人在Advanced Materials上發表最新成果，Raising the intrinsic safety of layered oxide cathodes by surface re-lithiation with LLZTO garnet-type solid electrolytes，他們的研究成果表明，在正極中摻入固態電解質可以提升正極的本征穩定性。層狀金屬氧化物的熱穩定性與化學成分有關，比如鋰含量和過渡金屬的種類，由于Ni4+-O鍵不穩定，層狀氧化物中Ni含量越高，相分解起始溫度越低，氧損失越嚴重。陰極中鋰含量越低(即荷電狀態越高)，結構穩定性越低，在高溫下氧的釋放量越大。在電解-陰極界面區域的電化學反應消耗表面活性氧，促進體相到表面的氧遷移。因此，在碳酸酯電解質存在的情況下，去鋰化的LiTMO2的熱分解可以提前幾十攝氏度。在本工作中，作者以傳統但典型的層狀氧化物正極材料LiCoO2作為模型材料，證明了固體氧化物電解質Li6.5La3Zr1.5Ta0.5O12 (LLZTO)可以在高溫下為充電狀態下的層狀氧化物陰極提供鋰離子。這種再鋰化過程增加了去鋰化的LiCoO2中Li的含量，從而顯著延緩了結構分解和氧的釋放，提高了LiCoO2的熱穩定性。利用這一優勢，在LiCoO2電極中加入少量(1wt.%)的LLZTO可以顯著提高LiCoO2/石墨全電池的安全性能。同樣，LLZTO驅動的再鋰化過程也可用于提高其他高容量層狀氧化物陰極的固有熱穩定性，如富鎳陰極和富鋰錳陰極。本工作表明，固體氧化物電解質LLZTO在提高層狀陰極的結構穩定性和電池安全性方面具有雙重功能。它取代了液體電解質，也可以通過表面再鋰化內在地增強層狀氧化物陰極的結構穩定性，從而同時解決了易燃電解質和高容量氧化物陰極釋氧引起的安全問題。
