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與半導體相（2H-MoSe₂）相比，金屬相MoSe₂（1T-MoSe₂）因其固有的金屬電子導電性和暢通無阻的Na⁺擴散結構而成為鈉存儲的后起之秀。然而，1T相的熱力學不穩定特性使其實現相位控制和高穩定性成為前所未有的挑戰。

在此，四川大學張楚虹教授、澳大利亞阿德萊德大學郭再萍教授等人首次設計了一種新型的等離子體輔助P摻雜觸發相變工程，并制造了一種穩定的P摻雜1T 相MoSe₂納米花復合材料（P-1T-MoSe₂ NFs）用于快速、耐用的鈉存儲。機理分析表明，硒空位（V_se）摻入和P摻雜是保證相變過程的兩個重要因素，在此過程中，等離子體誘導的V_se會帶來低結晶度和結構不穩定性，從而提高P摻雜濃度并降低相變能壘。

然后摻雜的P原子占據空位并操控Mo 4d軌道電子結構，引發相變并穩定獲得的1T相，最終導致91%的高躍遷效率和超高的相穩定性。此外，實驗和理論計算結果表明，相變工程導致 P-1T-MoSe₂ NFs的層間距擴大、金屬電子導電性、促進Na⁺吸附和降低Na⁺擴散勢壘。

圖1. DFT機理分析

因此，基于以上優勢，P-1T-MoSe₂ NFs負極時具有高可逆儲鈉容量（50 mA g^-1時為510.8 mAh g-1）、出色的循環穩定性（1000次循環后100% 的容量保持）及出色的倍率性能（在20 000 mA g^-1時容量仍保持為225 mAh g^-1）。此外，P-1T-MoSe₂ NFs的庫倫效率很快達到 99% 以上，并在循環過程中保持穩定。相比之下，P-2H-MoSe₂ NFs 表現出連續的容量衰減，并且在1000次循環后容量僅保持為141 mAh g^-1。

研究表明，1T相由于八面體結構中Mo-X（X=S、Se等）的鍵能較高從而具有更好的抑制陰離子釋放的能力，這是提高P-1T-MoSe₂ NFs 循環穩定性的根本原因。總之，這種經過深入分析驗證的相變工程的潛在機制為設計用于下一代儲能系統的先進材料提供了指導。

圖2. P-2H-MoSe₂ NFs和P-1T-MoSe₂ NFs的儲鈉性能

Harnessing Plasma-Assisted Doping Engineering to Stabilize Metallic Phase MoSe₂ for Fast and Durable Sodium Ion Storage, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202200397

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張楚虹/郭再萍AM: 利用等離子輔助摻雜工程實現快速耐用的鈉離子存儲

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