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研究背景

陽極材料的設計被認為是制造電池系統的核心課題，其中Li是一種常用的理想陽極材料。通常，電解質在鋰金屬陽極上分解，形成SEI層。由于SEI的存在，電解質和鋰金屬之間的接觸減少，導致電池可循環且高效。然而，在電池循環過程中，鋰陽極的大量膨脹可能導致SEI層破裂，暴露出可能與電解質反應的新鮮鋰。因此，SEI的破裂導致低庫侖效率（CE）和糟糕的循環穩定性。

一般來說，鋰鹽在電解質中的分解導致SEI層由無機化合物組成，而電解質溶劑主要由有機成分組成。一些研究人員報告稱，增加SEI層中的無機含量有助于提高其穩定性和機械強度。之前研究了調節鋰陽極界面的不同策略，包括使用電解質添加劑和人工SEI層。其中，通過使用電解質添加劑改變Li⁺的溶劑結構來調節SEI層的組成似乎更簡單。在Li⁺通過SEI層期間，Li⁺脫溶劑化導致配位陰離子和溶劑分解并自發形成SEI層。

大多數電解質添加劑本身參與了SEI層的形成。此外，由于添加劑的持續分解，添加劑的效果逐漸消失。相比之下，人工SEI層，即額外的保護層直接接在鋰金屬表面上，不會隨著電池循環而顯著分解，人工SEI層因其特定的力學特性能夠抑制枝晶的生長。此外，它有助于在穿過SEI后分散Li⁺，使Li⁺的通量均勻化，并減少枝晶的形成。

成果簡介

廈大孫世剛院士/黃令教授AEM：聚合物調控SEI，實現可剛可柔！

近日，廈門大學孫世剛院士和黃令教授等人在鋰金屬陽極SEI的研究中取得進展，成果以Rigid and Flexible SEI Layer Formed Over a Cross-Linked Polymer for Enhanced Ultrathin Li Metal Anode Performance為題發表在Advanced Energy Materials上。

作者通過調節電解質溶劑和銅箔上的涂層聚合物之間的相互作用來構建SEI層，以提高電池穩定性。當穩定的SEI層完全建立時，它可以有效地在電池中長期工作。鑒于丙烯腈單體的高介電常數和寬電化學窗口，它能促進鋰鹽的解離和提高電池的電化學穩定性。同時，酯單體可以改善鋰離子的運輸。此外，可以改變酯單體的類型，以控制合成聚合物的分子結構。

基于上述兩種單體的優勢，通過不同單體之間的自由基聚合合成了兩種聚合物，一種鏈結構標記為C-1，另一種交聯結構標記為C-2。有趣的是，作者發現，由于分子相互作用，聚合物涂層會影響鋰金屬表面不同電解液成分的分解，從而導致SEI層成分的改變。

圖1. 聚合物改性銅箔

對于具有交聯結構的C-2聚合物，由于空間位阻，它與溶劑1,3-二氧戊環（DOL）的相互作用比C-1弱，由此產生的SEI無機成分更少，有機成分增加。因此，在C-2改性銅箔表面形成的SEI層表現出保持其剛性和柔韌性的獨特特性。而C-1改性的銅箔上，因為C-1與DOL的作用更強，SEI中無機成分含量更高而顯示出更具剛性。

實驗上，在550個周期的電流密度為0.2 mA cm^?2的測試中，與C-2改性銅箔組裝的Li/Cu電池的平均CE達到98.7%。此外，銅箔可以用作薄鋰陽極的宿主，這減少了鋰的使用并緩解了安全問題。在循環測試期間，與C-2改性的Cu箔聯合組裝時，由10微米超薄鋰陽極組裝的Li/Li對稱電池在3 mA cm^?2的電流密度下實現1300小時的長時間循環，獲得了出色的性能。

超薄的Li陽極可以應用于Li/S電池，實現了更好的容量保持。帶有C-2改性Cu箔（1.5×Li，0.5C）的電池在300個周期后保持的容量大于500 mAh g^?1，而帶有C-1修飾Cu箔的電池的容量保持在400 mAh g^?1以上，優于裸銅箔電池300個周期后200 mAh g^?1的容量。

本文發現新型SEI層受電解質溶劑和銅箔涂層聚合物之間的相互作用調節，表現出剛度和柔韌性的獨特結合。由于自由基聚合合成的聚合物的制備簡單和成形分子結構的多樣性，可以通過改變聚合物的功能基團、合成工藝等來開發更多的電解質系統。