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崔屹AM：圖案化固態(tài)電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的鋰/固態(tài)電解質(zhì)界面

鋰/固態(tài)電解質(zhì)（SSE）界面的形態(tài)退化是導(dǎo)致全固態(tài)電池（ASSBs）性能衰退的普遍問題。為保持界面完整性，大多數(shù)ASSBs通常在低電流密度下運(yùn)行，并具有相當(dāng)大的堆棧壓力，這極大地限制了它們的廣泛使用。

斯坦福大學(xué)崔屹教授等報(bào)道了一種新型3D微圖案化SSE (3D-SSE)，即使在相對較高的電流密度和有限的堆棧壓力下，它也可以穩(wěn)定Li/SSE界面的形態(tài)。

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圖1. 界面形態(tài)演化示意圖

這種3D-SSE可以降低界面處的局部電流密度，從而延緩鋰的剝離，并放大界面附近的機(jī)械應(yīng)力以促進(jìn)鋰的蠕變。因此，快速蠕變所帶來的朝向界面的鋰通量足以補(bǔ)充緩慢剝離造成的鋰損失，從而在電池循環(huán)時形成形態(tài)穩(wěn)定的界面。

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圖2. Li/3D-SSE/Li電池的制備和表征

實(shí)驗(yàn)顯示，在1.0 MPa的有限壓力下，采用用石榴石型3D-SSE的鋰對稱電池表現(xiàn)出0.7 mA cm^-2的高臨界電流密度，并在0.5 mA cm^-2下穩(wěn)定運(yùn)行超過500小時。

在循環(huán)過程中，Li/3D-SSE界面顯示出完整的形態(tài)，沒有任何空隙和枝晶存在。作者進(jìn)一步進(jìn)行了有限元分析，闡明了Li/3D-SSE界面上電化學(xué)和力學(xué)之間的競爭，這為未來無枝晶ASSBs的設(shè)計(jì)提供了指導(dǎo)。

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圖3. Li/SSE/Li和Li/3D-SSE/Li電池的電化學(xué)性能

A Morphologically Stable Li/Electrolyte Interface for All-Solid-State Batteries Enabled by 3D-Micropatterned Garnet. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202104009

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