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黃富強/王家成/鄭耿鋒Nature Catalysis：離域態(tài)誘導選擇性鍵斷裂，促進Cu2NCN高效電催化CO2轉(zhuǎn)化為甲醇

甲醇作為一種清潔燃料，在化學工業(yè)中需求量很大。目前甲醇的工業(yè)生產(chǎn)主要在高溫高壓條件下(50-100 bar，200-300°C)合成，導致嚴重的溫室氣體排放(生產(chǎn)一噸甲醇排放的CO₂>30 kg)。利用銅基材料電催化CO₂還原反應(CO₂RR)生成甲醇是一種低能耗且綠色的甲醇制備方法，目前通過開發(fā)具有獨特原子和電子特性的銅基催化位點，已經(jīng)選擇性地獲得了多種C₁和多碳(C₂₊)產(chǎn)物。然而，銅基材料對電化學CO₂還原為甲醇的活性和選擇性并不理想，這限制了其在電化學CO₂RR轉(zhuǎn)化為甲醇反應中的大規(guī)模應用。

基于此，中科院上海硅酸鹽研究所黃富強、王家成和復旦大學鄭耿鋒等設計并合成了一種具有鋸齒狀分子結(jié)構(gòu)的銅氰胺(Cu₂NCN)晶體，作為高效和高選擇性電化學CO₂轉(zhuǎn)化為CH₃OH的催化劑。

在以0.5 M KHCO₃為電解質(zhì)的膜電極組件(MEA)電解槽中進行CO₂RR電化學性能測試。結(jié)果顯示，Cu₂NCN催化劑在3.4 V的全電池電壓下具有最高的CO₂還原為CH₃OH選擇性(70%)，甲醇部分電流密度為?92.3 mA cm^?2，以及對應的甲醇生產(chǎn)速率為0.160 μmol^?1cm^?2。

此外，研究人員還測試了Cu₂NCN的電化學穩(wěn)定性。在恒定的全電池電壓3.4 V下，Cu₂NCN催化劑連續(xù)運行超過10 h且電流保持在約400?mA；催化劑組分和結(jié)構(gòu)表征結(jié)果顯示，電解后催化劑上仍保留了大部分Cu₂NCN，只有一小部分金屬態(tài)Cu形成，這表明Cu₂NCN具有優(yōu)異的電催化穩(wěn)定性。

密度泛函理論(DFT)計算表明，由NCN^2?陰離子強配位引起的陽離子極化大大增強了每個Cu(I)周圍的電子云分散，從而將孤立的Cu(I)位點的電子結(jié)構(gòu)改變?yōu)楦x域的狀態(tài)；Cu₂NCN分子的曲折結(jié)構(gòu)進一步組裝成一個層層堆疊的網(wǎng)絡，其中的孤立Cu(I)位點抑制C–C耦合以及選擇性地誘導Cu–O鍵斷裂來削弱Cu–*OCH₃的相互作用，從而實現(xiàn)CO₂高選擇性地轉(zhuǎn)化為甲醇。

綜上，這項工作為高效CO₂-CH₃OH轉(zhuǎn)化提供了一種有效的催化劑，并且該項工作所提到的催化劑設計策略為設計和制備高性能的電催化劑以電合成高附加值產(chǎn)物提供了指導。

Delocalization State-induced Selective Bond Breaking for Efficient Methanol Electrosynthesis from CO₂. Nature Catalysis, 2022. DOI: 10.1038/s41929-022-00887-z

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