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與傳統鋰離子電池相比，全固態電池（ASSB）因高能量密度、良好的熱穩定性和安全運行等優點而表現出巨大的潛力。在各種固態電解質中，固體聚合物電解質（SPE）因其薄、低密度和良好的可制造性而成為一種有吸引力的選擇。然而，在實際電流密度或高溫下工作對超薄SPE仍然具有挑戰性，這限制了SPE電池的運行條件。

在此，美國斯坦福大學崔屹教授等人制備了一種用于ASSB的新型可擴展、超薄和耐高溫SPE薄膜，由電紡聚丙烯腈（PAN）基體和聚環氧乙烷（PEO）/Li鹽離子導體（LiTFSI）組成。PAN基體可通過靜電紡絲制備，然后進行壓延。

壓延PAN膜具有4個主要功能：

1）靜電紡絲和壓延相結合的技術是一種制備聚合物膜的簡便、可擴展且易于制造的方法，且靜電紡絲可以通過選擇多種聚合物化學物質來提供可調節的化學功能；

2）壓延使PAN膜具有更高的體積百分比和模量從而確保超薄和致密的SPEs（厚度薄至5 μm），這是迄今為止報道的最薄SSE之一；

3）壓延后的致密PAN膜大大增加了PAN纖維與鋰電極之間的界面接觸面積，可形成富含Li₃N和LiF的SPE/Li界面且促進鋰電池的穩定循環；

4）該PAN膜具有之前從未報道過的高熱穩定性。

圖1. 超薄SPE的制備流程及形態表征

此外，通過將PEO/LiTFSI滲透到20 μm PAN膜基體中可得到超薄的PAN-PEO/LiTFSI SPE。得益于PAN膜的高機械強度及其穩定的SPE|Li界面，對稱Li-Li電池在0.5 mA cm^-2下可提供超過300小時的循環能力，僅用5 μm厚度的PAN-PEO/LiTFSI SPE組裝的ASSB在0.3 C及60 °C條件下可穩定循環300次。作者研究了PAN的獨特性能，并首次將其應用于高溫電池領域，充分體現了該工作的新穎性。

該設計將電池運行溫度擴展到120和150°C，可分別實現500次（C/2倍率）和100次（2C倍率）的穩定循環。這項研究為制備超薄、安全、能量密度高、耐高溫、壽命長的SPE提供了一種有效的方法，也為用于高溫工作器件的高性能SPE設計提供了指導。

圖2. 基于該SPE的ASSB的熱穩定性

Scalable, Ultrathin, and High-Temperature-Resistant Solid Polymer Electrolytes for Energy-Dense Lithium Metal Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103720

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崔屹教授AEM: 用于固態電池的可擴展、超薄、耐高溫固體聚合物電解質

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