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崔屹AEM：超薄(5 μm)和耐高溫(150℃)聚合物固態(tài)電解質(zhì)設(shè)計(jì)

第一作者：馬銀杏（廈門大學(xué)）

通訊作者：崔屹

通訊單位：斯坦福大學(xué)

DOI:10.1002/aenm.202103720

背景介紹

與傳統(tǒng)鋰離子電池相比，全固態(tài)電池（ASSBs）因其高的能量密度、良好的熱穩(wěn)定性和安全運(yùn)行等優(yōu)點(diǎn)，表現(xiàn)出巨大的潛力。在各種固態(tài)電解質(zhì)（SSEs）中，固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPEs）因其薄、低密度和良好的可加工工藝而成為一種有吸引力的選擇。然而，在實(shí)際電流密度或高溫下工作的超薄SPEs仍然具有挑戰(zhàn)性，缺乏熱穩(wěn)定性和機(jī)械強(qiáng)度，通常使其不足以滿足高安全和高性能的鋰金屬電池的要求，特別是在高溫（>100℃）下。陶瓷和SPEs的混合物可以提供良好的機(jī)械強(qiáng)度和安全性，但實(shí)現(xiàn)超薄復(fù)合SSEs仍然具有挑戰(zhàn)性。因此，迫切需要設(shè)計(jì)一種滿足上述要求的堅(jiān)固、超薄的SSEs。

內(nèi)容簡介

鑒于此，美國斯坦福大學(xué)崔屹教授等通過靜電紡絲，然后滲透PEO/雙三氟甲磺酰亞胺鋰（LiTFSI），可以很容易地獲得具有高機(jī)械強(qiáng)度、與鋰金屬良好的界面穩(wěn)定性和優(yōu)異的熱穩(wěn)定性的PAN膜基SPEs。

研究表明，PAN的模量比普通的PEO/LiTFSI電解質(zhì)高五個(gè)數(shù)量級(jí)。新型SPEs表現(xiàn)出穩(wěn)定的SPE/Li界面，其界面阻抗比傳統(tǒng)的PEO/LiTFSI|Li界面低得多且更穩(wěn)定。因此，PAN-PEO/LiTFSI電解質(zhì)在高電流密度下表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，能夠有效抑制鋰枝晶。究其原因，本文的電解質(zhì)和鋰金屬之間的穩(wěn)定性源于LiF和Li₃N在SPE|Li金屬界面處的形成。此外，PAN-PEO/LiTFSI固態(tài)電解質(zhì)在Li/SSE/LFP電池中表現(xiàn)出比普通PEO/LiTFSI更好的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。

因此，由此制備的Li-Li對(duì)稱電池在0.5 mA cm^-2下可提供超過300小時(shí)的循環(huán)能力。此外，僅用5 μm厚度的PAN-PEO/LiTFSI制備的ASSBs以0.3 C的倍率和60℃的溫度能夠穩(wěn)定循環(huán)300次。PAN憑借出色的熱穩(wěn)定性使得SPEs在高溫下更加安全。更加重要的一點(diǎn)是，電紡PAN膜還表現(xiàn)出良好的熱穩(wěn)定性，這確保了Li/PAN-PEO/LiTFSI/LFP全固態(tài)電池在高達(dá)150°C的高溫下表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。該設(shè)計(jì)將電池循環(huán)溫度擴(kuò)展到120和150℃，能夠分別以C/2倍率和2C倍率循環(huán)500次和100次。

因此，這項(xiàng)工作為制備具有高能量密度、耐高溫和長壽命的超薄、安全的SPEs提供了一種有效的技術(shù)。這項(xiàng)工作還可以為設(shè)計(jì)未來在高溫下工作的高性能SPEs提供指導(dǎo)原則，并激發(fā)對(duì)SPEs更廣泛的研究和應(yīng)用。

相關(guān)論文以“Scalable, Ultrathin, and High-Temperature-Resistant Solid Polymer Electrolytes for Energy-Dense Lithium Metal Batteries”為題發(fā)表在Adv. Energy Mater.。

圖文解析

崔屹AEM：超薄(5 μm)和耐高溫(150℃)聚合物固態(tài)電解質(zhì)設(shè)計(jì)

本文制備的具有納米纖維PAN膜基質(zhì)的超薄聚丙烯腈 (PAN)-PEO/LiTFSI SPE薄膜，可以克服上述挑戰(zhàn)。PAN膜基體很容易通過靜電紡絲制備，然后進(jìn)行壓延。壓延PAN膜具有四個(gè)主要功能：

（1）靜電紡絲和壓延相結(jié)合的技術(shù)是一種制備聚合物膜的簡便、可擴(kuò)展且易于制造的方法，其中基體材料易于改性或功能化。與之前展示的聚酰亞胺或聚乙烯（PE）隔膜主體相比，靜電紡絲可以通過選擇多種聚合物化學(xué)物質(zhì)來提供可調(diào)節(jié)的化學(xué)功能；

（2）與之前報(bào)道的PEO-LiTFSI/電紡PAN/Li_6.7La₃Zr_1.7Ta_0.3O₁₂復(fù)合電解質(zhì)相比，壓延使PAN膜具有更高的體積百分比和模量，從而確保超薄和致密的SPEs低至5 μm，這是迄今為止報(bào)告的最薄的SSEs之一；

（3）與沒有壓延的多孔電紡聚合物薄膜不同，壓延后的致密PAN膜大大增加了PAN纖維與鋰電極之間的界面接觸面積。所以，形成的富含LiF和Li₃N的SPE/Li界面，有利于鋰電池的穩(wěn)定循環(huán)；

（4）PAN區(qū)別于其他聚合物的高熱穩(wěn)定性，有助于實(shí)現(xiàn)高溫條件下的電池。

在本文中，PAN表現(xiàn)出很高的熱穩(wěn)定性，以確保全固態(tài)電池在高達(dá)150°C的高溫下安全穩(wěn)定地工作，大大超過了SPEs的常見溫度范圍。本文研究了PAN的獨(dú)特性能，并首次將其應(yīng)用于高溫電池領(lǐng)域，從而體現(xiàn)了本文工作的新穎性。